Позитронная

Аннигиляционная

Спектроскопия С.В. Степанов

Институт

теоретической

и

экспериментальной

физики

--

Что

такое

ПАС?--

Источники

е+

--

Законы

сохранения

энергии

и

импульса--

Типичные

эксперименты

(PALS, ACAR, DBARS, PAES)

--

Позитронная

эмиссионная

томография

(ПЭТ)--

Атом

позитрония

(Ps), процесс

его

pick-off

аннигиляции

--

Структура

трека

быстрого

е+

в

диэлектрических

средах--

Образование

Ps. Ps

пузырьк

в

жидкостях

--

Определение

канцерогенности

хим. соединений

Позитронная

Аннигиляционная

СпектроскопияСуть

ПАС

состоит

в

инжекции

е+ в

образец

и

последующей регистрации

параметров

аннигиляционных

γ-квантов.Три

основные

метода

ПАС:

1) временной

(измерение времён

жизни

е+

состояний);

2) угловой

(измерение

отклоне- ния

угла

разлета

аннигиляци-

онных

фотонов

от

180о) 3) доплеровский

(измерение

энергии

аннигиляционногоγ-кванта)

Источники

позитронов

–

радиоактивные

изотопы, или

рождение

e+e-

пар

2mc2

1022

кэВ

1317

кэВ

0

660

1700

E, кэВ

+ -распад, 19 %

--распад 38 %2+

64Cu, 1+е-захват 0.53 %

64Zn, 0+

64Ni, 0+

1130

е-захват

, 43 %

11C –

20 мин13N –

10 мин

15O –

123 мин18F –

110 мин

19Ne –

17.4 сек22Na –

2.6 года

26Al

–

~

8105

лет44Ti

–

47 лет

58Co

–

71 день57Ni –

36 часов

64Cu

–

12.8

часов68Ge –

275

часов

+- decay 90 %

22Na , 3+

E = 1274.6 keV3.7 ps

e-capture10 %

2+2

1

022Ne , 0+

E, MeV

Energy and momentum conservation for 2γ-annihilation-

annihilation occurs in a “point”

- annihilation takes very shorttime

Наблюдаемыев угловых изм.:

в

доплеровских:

во

вре- менных:

+

кинетика

образ-я e+ состояний

laboratory framep

pz/mecp2mec+(pcos)/2

p1 mec -- (pcos)/2

Источник

е+ 8μм лавсан.

пленкаИсточник

и

образцы

Positron Annihilation Lifetime Spectrometry (PALS)PALS

measures distribution over e+

ages in matter

0 100 200 300 400

Photo Mult Sci

CF Diff Discr

Sci Photo Mult

CF Diff Discr

Time-to-AmplitudeConverter

Timedelay

e+ sourcesample

1.28 MeV "start" 511 keV "stop"

start stop

MultiChan Analyser

Detector

= scintillator

BaF2

+ PMT (XP2020q)

Яд. физ. аспекты

и

наносекундная

электроника: фотоэффект, комптон-эффект, ФЭУ, fast timing…

time in nanoseconds

anod

e ou

tput

, V

olts

Photo

peak

1.28 M

eV

Phot

opea

k51

1 keV

Comp

ton

scatt

ering

Back

scatt

er pe

ak

Comp

ton ed

ge

after CFDD“stop”

channel

22Na as a e+

source;BaF2 + XP2020q

е-

«втягивается»

в

металл

(притяжение

к

ядрам) е+

выталкиватся

из

металла

в

«свободный

объем»

(доминирует

отталкивание

от

ядер)Энергия, необходимая

для

того,

что

бы

затолкнуть

е+/е-

в безде- фектный

металл

(work function)

AlCrFeCoNiCuMoTaW PtAuPb

Φ+

, eV0-0.2 1.76 1.2 0.8

1-1.4 0.2-0.41.7-2.2

1.2 2.6-3 1.8

-0.9 -0.9

Φ-

, eV-(4.2-4.3)

-4.5 -4.4 -5.0

-(5-5.2) -(4.5-5.1)-(4.5-4.6)

-4.25 -(4.6-5.2)

-5.64 -5.2 -4.25

Positron Annihilation Lifetime Spectrometry (PALS)

Delocalized e+Bloch waveλth

~ 60 Åτbulk

=0.1-0.2 ns

Localized or trapped stateτvac

=0.3-0.5 pstrapping rate = = 4πD+

R cv

+ + + + + +

+ + + + + ++ + + + + +

+ + + + +

+ + + + + +

as-grown Siplastically

deformed Si

slowing down

≤

MeV

Оценка

минимальной

концентрации

дефектов, которую

«видят»

позитроны

Отсюда

находим, что

cd

≥

1015

дефектов/см3.Диффузионное

смещение

е+

за

время

его

жизни

~ (6D+

/λbulk

)1/2 ~ 2000 Å

Примем, что

порогом

регистрации

дефектов

является

10%-е изменение скорости

λbulk

аннигиляции

е+

в

бездефектном

объеме

образца

(за

счет его

захвата

на

дефекты), то

есть

Скорость

захвата

е+

дефектами

равна:0.1 λbulk

~ 4π

D+

R cdD+

~ λvth

/6

~ 1

см2/c -

коэффициент

диффузии

е+; vth

= 107

см/с;

R

-

радиус

захата

позитрона

дефектом

(примем, что

он

равенλ

= 2πћ/mvth

= 60

Å

дебройлевской

длине

волны

теплового

е+);cd

-

концентрация

дефектов.

Angular Correlation of Annihilation Radiation (ACAR)

*

AMPLIFIER SCALER COINCIDENCE

e+ source

sample

2

511keV

511keV NaI

SCALER

AMPLIFIERSCALER

2-di

men

sion

al A

ngul

ar C

orre

latio

n Sp

ectr

omet

er in

Bris

tol

Para-Ps in a crystalline quartz

(Ps Bloch wave)

Positron Emission Tomography (PET, ПЭТ) позволяет

in vivo отслеживать

распределение

в

организме

радиофармпрепаратов

-

биологических

соединений, меченных

е+ изотопами

True True

<= фтордезоксиглюкоза

(18F-FDG) -

аналог

природной глюкозы, используется

для

визуализации

опухолей

(раковые

клетки

активно

потребляют

глюкозу).18F

(T½

= 109,8 min; e+ mean energy

250 keV)

Для

поиска

опухоли

пациенту

внутривенно

вводится

активность

5-10 мКи = (2-4)∙108

распадов/сек. При

этом

лучевая

нагрузка

на

все

тело

составляет

4-14 мЗв.Радиационный

фон

на

Земле

= 1-10 мЗв/год; 1 Зв

≈

100

рад

Doppler Broadening

of Annihilation Radiation

многоканальныйнакопитель

цифровойстабилизатор

амплитудно-цифровой

преобразователь

сдвиговыйусилительУсилительGe предусилитель

криостат сжидким N2

образец

источник e+

~511кэВ

Phot

o-pe

ak

1.28 M

eVPhot

o-pe

ak

511 k

eV

22Na

Cu

Compton edge

6 channels = 1 keV

Doppler Broadening of Annihilation RadiationМонокристаллический

алюминий Доплеровские

спектры

разных

элементов

отличаются

в

меру различия

энергий

электронов

вещества

(на

«крыле» -- внутренних

«коровых»

электронов). Чтобы

увидеть

эту

разницу,

«делим»

поканально

один спектр

на

другой.

отличие

энергии

аннигил. фотона от

511 кэВВ

Cu

кластерах

(>1 нм)

энергия

е+

ниже

на

~1 эВ.

Они

захватывают

е+

Времена

жизни

е+

в

Fe и

Cu одинаковые, а энергии «коровых»

эл-нов

разные

=>

доплеровская

спектроскопия

1eV=CuFe

Formation

Cu

precipitates in Fe+0.3w%Cu

3d Atom Probe

&

PAS (Coincidence Doppler Broadening)

Neutron irradiation leads to accumulation of immobile vacancy clusters. => They become decorated by Cu. => Cu precipitates

«Крылья»

доплеровского

спектра

чувствительны

к хим. составу

«ловушки», в

которой

аннигилирует

е+

Делим

поканально

доплеровский

спектр

сплава

на

спектр чистого

железа. Отличие

спектров

–

из-за

различия

импульсов

внутренних

(коровых) электронов

у

Fe и

Cu.

Fe-0.3wt%Cu + neutron irr. 1019

n/cm2

(0.013 dpa; 100◦C)

100 200 300 400 500 600 Cas

irra

diat

edva

canc

y clu

ster

sannealing T

Удлинение

времени

жизни

е+

в

сплавах

связано

образованием радиационных

дефектов

вакансионного

типа, которые

отжигаются

при

повышенных

температурах.

# vacancies

pure Fe

anne

alin

g of

the

va

canc

y cl

uste

rspure Cu, Fe

Age-MOmentum

Correlation (AMOC)

Emission Auger-Electron

Spectroscopy

setup:

simple

elaborate

(e+ beam)beam

energy: ~keV

~10 eV

e-sec

background: high

„0"information

depth: tens

of atom. layers

topmost

atom. layer

Auger

yield: low

high + element

selective

•

масса: mp

+me

2me

•

диаметр: <rep

>=3aB

/2 <r-+

>=3aB

•

энергия

связи

Eb : Ry=13.6 эВ

Ry/2=6.8 эВ•

спиновые

состояния:

пара-состояние

(↑↓

спин=0): стабильно

125 пс

(2γ)орто-состояние

(↑↑

спин=1):

стабильно

142 нс

(3γ)

Водород и

позитроний

e+e-

pe-

Сохр.

заряд.

четности: (-1)(спин

+ орбитальный

момент)

=(-1)(число

фотонов)

Ps fingerprint

–

long lifetime component in LT spectrum: в

среде время

жизни

oрто-Ps (τoPs

=τpick-off

=τ3

)

сокращается

до нескольких

наносекунд

вследствие

pick-off аннигиляции:

o-Ps (↑↑) + e-(↓)

2γ

+ e-

(↑)

Ps bubble state

e+ blobWbl 500 eV, ltr(Wbl

) = abl

Wcyl 3 keVli (Wcyl ) = 2asp

li (W )ltr(W )

isolated ion-electron spurs1 MeV > W > 3 keV

ltr >> li > 2asp ltr >> 2asp> li

cylindrical column

+

-+-

Track structure of a fast е+

in dielectrics

++

- -

++

-- -++

++

--

- -++

+

--++

- -++ -++ +

+

+ ++

- --

---

-

+ --

- e- blob--

++ -

-

+-

+++ --

++

--

++ ++++

+++

+++

++

- - --

-- - -

--

--

-

-

+

e-

Ps

e+e-

abl

40 Е

-electron track

initial distribution ofion-electron pairs in the blob

lth

10-20 Е

asp

E bindingqf-Ps

~ 1 eV e+ - e- Coulombic attraction

weakly bound e+e-- pair rep 20 Е , Ebinding 0.1 eV

e+e-

-6.8 eV; Ps in vacuum

EPs

Ps in thebubble

R~3-5 Е

V0+ +V0

-

quasi-free Psrqf-Ps 3-6 Е

e-e+

e+ e-

e+e-

V0Ps V0

++V0+|+

+Ry/2*(1-1/2)~~ 3-5 eV

Ps center--of-mass-function

"internal" wavefunction (rep)

of the Ps

e+e-

e+ e-Ps

Внутритрековый

мех-м образования

Ps

(ИТЭФ):

e+

qf

+ e-blob

e+…e-

quasifree-Ps

Ps in a bubble .

Сначала

в

результате комбинации

термализо-

ванного

e+

с

одним

из

трековых

e-

образуется

слабосвязанная

e+…e-

пара. Сбрасывая энергию

на

возбуждение

колебаний, она трансформируется

в

квазисвободный

Ps. Последующий

выигрыш

энергии (уменьшение

обменной

и

кулоновской

энергий) достигается

за

счет

реорганизации

молекул среды, т.е. образования Ps пузырька.

Опускаем

все

физико-химические аспекты

(из-за

отсутствия

времени):

--

Пузырьковая

модель

(учет

конечного

размера

атома

Ps) --

Эффект

локального

повышения

Т

в

треке

е+.

Premelting

--

Кинетика

роста

Ps

пузырька

в

жидких

средах. На

что

при

этом расходуется

энергия? И

какая

энергия?

--

Внутритрековые

реакции

с

участием

атома

Ps

(окисление, ингибирование, орто-пара-конверсия)

--

Влияние

внешнего

электрического

поля --

Роль

захваченных

е-

при

низких

Т

в

полимерах

--

Микрогетерогенность

жидких

смесей

In 1971-79 James and Elizabeth Miller established that the carcinogens are strong electron scavengers (S). So they have to efficiently inhibit Ps formation because of competition of the following reactions in the e+ blob:

e+

+ e-

= Ps

e-

+ S = S-

Therefore measuring Ps yeild under the presence of S, one

may conclude about its carcinogenic activity.

Elizabeth C. MillerUniv. of Wisconsin

Medical Center

Inhibition of Ps formation in ethanol by different compounds of track e-

(carcinogens and noncarcinogens)

1

10

2

3

5

Ps in

hibi

tion

coef

icie

nt q

S , M

-1 CCl4

CHCl3C6H5NO2

(CH3)2COClCH2COOH

R-NO2

C6H5CH2Cl

nitroimidazole

carbon tetrachloride

chloroform

nitrobenzene

acetonechloracetic acid

nitrate ion

phenol C6H5OH

NO3-

benzyl chloride

nonc

arci

noge

nsca

rcin

ogen

s

k(e aq- + S) , M-1s-1

0

5

10

15

20

25

30or

tho-

Ps y

ield

, %

C2Cl4, C6H5I, H2O2,C2H5I, CCl4, HNO3, benzpyrene, C6H5NO2 ,C(NO2)4, CH3NO2, O2

water

ethanol

glycerol

dimethyl sulfoxide

n-propyl nitrate

chlorobenzenebenznitrile

pyridine

bromethane

acetonitrile

phenolformamide

acetone

acetic acidbenzyl alcohol

brombenzene

102 104 106 108 1010

CHCl3 carcinogensmutagens

radiosensitizers

o-Ps yields in pure chemical compounds (as is)

Ps does not form in most substances that are identified as

carcinogens in animal-tests.

…the Positron Annihilation

Spectroscopy

We have discussed only a small part of …

Хамелеоны

Brookesia

micra

--

самые

маленькие

рептилии

на

Земле. Живут

на

Мадагаскаре.

Thank you!

Welcome for your questions,

discussions, comments…

10 self-testing questions:

--

How positrons may be generated in matter? --

What is the spin of e+ and Ps atom?

--

Does the positron stable in vacuum? How long it lives in condensed matter?

--

How much energy is released by a positron during its slowing down (in case of usage a radioactive e+ source)? --

Why vacancy usually traps e+?

--

Why Ps atom does not form in metals (but only in dielectrics)? --

What electron is a precursor of Ps atom in matter?

--

Why Ps forms a nanobubble

in liquids? --

How e+ emitters are usually delivered to a cancer tissue?