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Effet Zeeman des niveaux 3P de l’héliumC. Lhuillier, J.P. Faroux, N. Billy

To cite this version:C. Lhuillier, J.P. Faroux, N. Billy. Effet Zeeman des niveaux 3P de l’hélium. Journal de Physique,1976, 37 (4), pp.335-354. <10.1051/jphys:01976003704033500>. <jpa-00208428>

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EFFET ZEEMAN DES NIVEAUX 3P DE L’HÉLIUM

C. LHUILLIER, J. P. FAROUX et N. BILLY

Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S. associé au C.N.R.S.24, rue Lhomond, 75231 Paris cedex 05, France

(Reçu le 7 novembre 1975, accepté le 2 décembre 1975)

Résumé. 2014 Utilisant la technique des croisements de niveaux, nous avons réalisé une étude deprécision sur l’effet Zeeman de l’hélium dans les niveaux 3P (n = 2, 3 et 4) excités par bombardementatomique. Après l’exposition des résultats de la théorie de l’effet Zeeman d’un atome à plusieursélectrons incluant l’effet de recul jusqu’à l’ordre m/M 03BCB H et les effets relativistes et radiatifs jusqu’àl’ordre 03B13 03BCB H inclus, nous donnons les résultats de l’analyse tensorielle du hamiltonien nécessaireà l’étude des croisements de niveaux. Toutes les grandeurs intervenant dans ce problème sont estiméesdans le cadre d’une approximation hydrogénoïde.

Les résultats expérimentaux obtenus conduisent à la détermination du facteur de Landé g’L duniveau 2 3P :

g’L(2 3P) = 0,999 867 8 ± 2,9 10-6

et du grand intervalle de structure fine E02 des niveaux 3 3P et 4 3p

E02(3 3P) = 8 772,565 ± 0,062 MHz

E02(4 3P) = 3 576,475 ± 0,075 MHz .

Abstract. 2014 We have observed level-crossing resonances in the 3P states (n = 2, 3, 4) of helium,excited and aligned by neutral impact in high magnetic field. The results of the Zeeman effect theoryfor many electron atoms including motional, relativistic and radiative corrections to the order

m/M 03BCB H and 03B13 03BCB H respectively are explicitly formulated and analysed into irreducible tensorial

sets. All the parameters of the problem are evaluated using quasihydrogenic radial wave functions.The following results have been derived : in the 2 3P state, the experimental g’L factor :

g’L(2 3p) = 0.999 867 8 ± 2.9 x 10-6

in the 3 3P and 4 3P, the fine structure E02 :

E02(3 3P) = 8 772.565 ± 0.062 MHz

E02(4 3p) = 3 576.475 ± 0.075 MHz.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 37, AVRIL 1976,

Classification

Physics Abstracts5.230

1. Introduction. - Les structures fines de 1’heliumont fait l’objet, depuis de nombreuses ann6es, d’untres grand nombre de determinations par diversesméthodes expérimentales (Tableau I). La motivationdes experiences de grande precision, en particulierdans le niveau 2 3p est double : obtenir un test descalculs de plus en plus 61abor6s effectu6s sur cet atomea deux electrons et en tirer une valeur plus precisede a (la confrontation actuelle des r6sultats th6o-

riques [1] et exp6rimentaux [2] les plus precis donne aavec une precision de ,2 ppm [3]). Le but initial du

travail presente ici était de tester sur un syst6meconnu un montage nouveau destine a 1’6tude spectros-copique en fort champ magn6tique d’atomes ou d’ionsmultiplement charges. Nos r6sultats pr6liminairesnous ont montre rapidement que nous pourrions tirerde notre etude des determinations de structures pluspr6cises que celles obtenues jusqu’ici (ceci dans lesniveaux n = 3, 4) et que 1’6tude du niveau 2 3p nouspermettrait de determiner, a quelques ppm pr6s, lefacteur de Lande de ce niveau; la connaissance de cefacteur pr6sente un int6r8t intrinseque et est suscep-

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01976003704033500

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tible d’etre compare au resultat d’un calcul effectu6récemment [4].La technique utilis6e ici est celle, classique, des

croisements de niveaux [5], l’originalit6 de 1’exp6-rience reside dans le mode d’excitation des atomes;cette excitation est realisee a 1’aide d’un bombarde-ment par un jet d’atomes de moyenne 6nergie (10-50 keV). Une telle excitation permet de peupler defar,on anisotrope un tres grand nombre d’6tats excitesd’atomes ou d’ions multiplement charges et ceci memedans un champ magnétique tres intense (ce qui n’estpas le cas avec un bombardement electronique oumeme ionique). La conjugaison de ces deux techniques(croisement de niveaux et excitation par jet atomique)permet par suite de mesurer avec une grande precisiondes structures fines trop grandes (typiquementquelques dizaines de gigahertz) pour etre determineespar des techniques de battements quantiques, qu’ilssoient resolus en temps ou en espace (beam foilspectroscopy). La mise en oeuvre d’une telle expérienceest par ailleurs plus simple que celle d’une experiencede Rabi, mais elle est moins puissante car elle ne

permet pas en general de faire une determinationsimultan6e de la structure fine et des facteurs deLande avec la meme precision.Dans la premiere partie, nous reprenons les resultats

de 1’etude th6orique de 1’effet Zeeman d’un atome àplusieurs electrons [6] en tenant compte des diverstermes perturbatifs jusqu’d l’ordre a’ yB H; nousdonnons ensuite 1’analyse tensorielle de ce hamiltonienet la forme du hamiltonien ph6nom6nologique quenous utilisons pour 1’etude des croisements de niveaux

(la plupart des calculs interm6diaires sont report6sen appendice). L’ensemble du dispositif experimentalet le mode d’acquisition des données sont d6critsdans la deuxi6me partie. Les resultats des mesuresde croisements de niveaux et les valeurs des intervallesde structure fine (3 3p et 4 ’P) ou des facteurs de Land6(gL du 2 ’P) sont présentés dans la troisieme partieet compares aux determinations th6oriques les plusrecentes.

2. Effet Zeeman d’un atome a plusieurs electrons. -La precision des mesures effectu6es (de l’ordre de 10 - 6)n6cessite une precision comparable dans 1’etude duhamiltonien appropri6. Or, a notre connaissance,la structure fine elle-mdme n’est pas encore calcul6e

ayec une precision atteignant le ppm [1]; la seulechose que nous nous proposons donc ici est de donnerune base th6orique solide du hamiltonien ph6nom6-nologique que nous utilisons pour interpreter nosresultats exp6rimentaux.Notre point de depart est le hamiltonien pour

un systeme a plusieurs electrons construit par Hegs-trom [6]. Ce hamiltonien permet de tenir comptedes effets de recul du noyau (jusqu’d l’ordre

a2 :- Jl.ø H et des corrections liees au momentM

anormal de 1’electron (d l’ordre a3 PB H) ; par contre,

ne sont pas incluses dans ce hamiltonien des correc-tions radiatives de meme type que certaines contribu-tions au Lambshift, qui sont dues au fait que l’électronest lie, et qui sont 6galement d’ordre a 3 ,uB H ; nousdonnons 1’evaluation de l’ordre de grandeur de telstermes dans l’appendice C et nous montrons qu’ilssont n6gligeables.Pour un calcul a 10-6 pres, les corrections en

ma2 -,uB H sont certainement totalement n6gligeables,M

nous nous sommes donc content6s, dans ce qui suit,m

de tenir compte des corrections en m PB H, OC2 J.lB HMet LX 3PB H.

Moyennant cette restriction, le hamiltonien r6duita une forme non relativiste, donne dans la reference [6](6q. (22)), peut se mettre sous la forme (dans tout cequi suit, nous utilisons des unites atomiques) :

Le hamiltonien de structure fine JCSF qui rendcompte des diverses interactions magn6tiques spin-orbite, spin-spin, ... est diagonal en J. Utilisant la basedes vecteurs propres en champ nul, nous introduisonscomme parametres phénoménologiques Ej, qui sontles energies relatives des trois niveaux du triplet.

Le hamiltonien dependant du champ magn6tiquese s6pare en deux parties respectivement lineaire JCLet quadratique JCQ en champ. L’interaction lin6airecomporte (en unites atomiques) :

1° l’interaction du champ magn6tique avec lemouvement orbital :

les variables ri, pi sont des variables 6lectroniquesinternes, le probl6me de la separation du mouvementdu centre de masse ayant 6t6 resolu ant6rieurement

(voir r6f. [6]). Outre la correction de recul classique,il apparait dans cette expression une correction en

m ,uB H introduite ant6rieurement depuis fort long-M

temps [8], et une correction en a2 MB H liée à 1a varia-tion relativiste de masse (Ti représente 1’6nergiecin6tique p2 J2 m du i-i6me electron) (dans cette

expression et dans tout ce qui suit MB &#x3E; 0) ;2° des termes lies a la modification par le champ

magnétique des interactions spin-orbite :

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Áï repr6sente le potentiel vecteur du champ extemeau niveau de l’ électron i, soit :

L’expression de JCgp. est pr6sum6e valable jusqu’Al’ordre a3 seulement. Remarquons que l’introductiondes corrections li6es au moment anormal de l’électron

n’6quivaut pas a remplacer dans 1’equation nonrelativiste le moment de Dirac par le moment anormal,les termes dont l’origine est cin6matique (li6e a la

precession de Thomas) n’6tant pas modifi6s par leseffets radiatifs. Pour g., nous avons adopte la valeur :

30 l’interaction du spin avec le champ externe àl’ordre a3 s’6crit :

la premiere correction au terme classique repr6senteune correction relativiste de masse, la seconde unecorrection d’ordre IX3;

4° enfin, la modification de l’interaction orbite-orbite s’6crit :

Regroupant 1’ensemble de ces termes jusqu’A l’ordrea3 inclus, le hamiltonien Zeeman peut donc se mettresous la forme :

avec

dans le cas de I’h6lium, ces différents termes s’ecrivent :

A ce stade du calcul, il faut remarquer que les

corrections en a2 trouvées ici sont identiques à cellesétablies depuis fort longtemps par Abragam et

Van Vleck [9], il en est de meme pour la correction enm

PB H [8].M

L’interaction diamagnétique, enfin, se met sous laforme :

Les vecteurs propres du hamiltonien de structure finesont (a une tres bonne approximation pres, voirref. [1] et appendice B) des vecteurs I rLSJMj &#x3E; (1) ;la prise en consideration des corrections ci-dessusn6cessite donc leur expression sur cette base coupl6e :les resultats de cette manipulation alg6brique, report6sdans l’appendice A, prouvent en particulier qu’Al’intérieur d’une multiplicite (L, S) donn6e, le hamil-tonien linéaire en champ magn6tique se met, jusqu’Al’ordre a3 inclus, sous la forme adoptee par Lewiset coll. [10] :

9i, 7 9L, 9’ - 9.1 9’ s’expriment formellement (A. 10,A .11, A .12) en fonction des elements de matricer6duits de combinaison d’op6rateurs a un electron ;Ô(2) est un op6rateur irreductible de rang 2 construitsur L que nous avons norme de facon a identifier,a l’ordre a2, le coefficient g.’ a celui introduit parS. Lewis [10].

Cette demonstration etablit de maniere generale lecomportement angulaire de 1’operateur Xz et justifiepleinement 1’ introduction des quantites g’, g’, g’ [10][4] qui sont les quantites directement accessibles à1’exp6rience. Ce r6sultat ne prejuge pas de la formeexacte des fonctions d’ondes (contrairement aux

(1) D’autres auteurs adoptent le couplages I -rSLJMj &#x3E; ce quipeut entrainer des facteurs de phase differents dans les termes nondiagonaux.

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affirmations des ref. [10] et [4]), mais seulement de leursym6trie générale (L, S) ; il permet donc de tenir

compte 6ventuellement de toutes les interactions deconfiguration de meme sym6trie que le niveau 6tudi6,ce qui revient dans notre cas a negliger dans 1’ordred’importance decroissante les perturbations dues aum6lange par les interactions magn6tiques des confi-gurations intermediaires a sym6trie 1 P,1 D, 3D, 3 F(corrections toutes d’ordre a4 dont nous discutonsl’ordre de grandeur dans I’appendice B).Le calcul explicite des coefficients gL, gs, gx n6ces-

site la connaissance des fonctions d’onde de I’hélium.Une premiere approximation consistant a utiliser desfonctions d’onde hydrogénoïdes est d6velopp6e dansl’appendice C ; nous indiquons pour le niveau 2 3Ples resultats de M. Lewis [4] tenant compte des interac-tions de configurations; nous y discutons enfin del’ordre de grandeur des divers termes negliges (correc-tions radiatives en a3, termes crois6s en a4).

L’interaction diamagnetique, enfin, dont la forcecroit en premiere approximation comme H2 n4 est unequantit6 non nigligeable pour tous les croisements

de niveaux I J = 2 MJ = 2 ) I J = 0 MJ = 0 ). Nousen donnons plusieurs elements d’6valuation dans

l’appendice D.

FIG. 1. - Effet Zeeman des niveaux 3p (les croisements entour6ssont les croisements Am = 2).

Les energies des niveaux traces sur la figure 1 sontdonn6es par le syst6me d’6quations :

e sous-niveaux m J = ± 2 :

o sous-niveaux m J = ± 1 :

9 sous-niveaux m J = 0 :

1’origine des energies est prise au 3P2 en champ nul,les quantités gg, gL, gx, R14 et R15 sont définies dansles appendices. Nous avons pose :

3. Le dispositif experimental. - 3 .1 SCHÉMA D’EN-SEMBLE (Fig. 2). - L’excitation cohérente nécessairea la mise en evidence des croisements de niveaux est

r64s6e’par collision avec les atomes d’un jet perpen-diculaire au champ magnétique.

Le faisceau ionique (H+ ou He+), issu d’une

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FIG. 2. - Schema d’ensemble du dispositif experimental.

source RF classique, est acc6l6r6 (10 a 50 keV) etfocalis6 dans une chambre d’6change de charge de90 mm de longueur, ou est maintenue une pressiond’environ 10-’ torr de H2 ou He, ce qui est suffisantpour obtenir a la sortie un jet 6quilibr6 par competitionentre les reactions d’6change de charge et d’ionisation.Dans le cas d’un jet d’ions He+, la proportion d’ionsneutralises est alors sup6rieure a 80 % (seulement60 % pour les collisions H+ sur H2).

L’intensit6 du jet d’atomes neutralises qui p6n6treplus loin dans la chambre de collision est de l’ordrede 1013 atomes/mm2 . s pour des energies de 25 à50 keV. Dans cette gamme d’6nergie, de tres nom-breux niveaux de He et He+ sont excites, mais les tauxde polarisation sont en general faibles (inf6rieurs ouau plus egaux a 1 ou 2 % pour les niveaux de tripletsetudies ; ils peuvent 8tre notablement plus importantspour les niveaux D en particulier et les niveaux desingulets). La stabilite en intensité du faisceau ato-mique constitue de ce fait un paramètre qu’il est

essentiel d’optimiser dans ce genre d’exp6riences(alors que la stabilite du faisceau en 6nergie n’est pascritique). Nous obtenons actuellement, au niveaude la chambre de collision, et avec des sources nouvelle-ment reconditionnées, une stabilite de l’ordre de 10- 2a court terme (t quelques secondes) ; la stabilitea long terme, après une heure de fonctionnement,est de l’ordre de 1 a 2 x 10-3 (t - 3 a 4 h). Le jetp6n6tre dans la chambre de collision (représentéesur la photo 3) par un trou de 5 mm de diametre(r6duit éventuellement a 3 mm pour les mesures degrande precision).La chambre de collision a ete réalisée en duralinox

(materiau s6lectionn6 en fonction des imp6ratifs liesau vide et au champ magn6tique). La lumi6re de

FtG. 3. - La chambre de collision.

fluorescence de la zone d’interaction (cylindre de10 mm de long) peut 8tre 6tudi6e soit a 90°, soit a 45°du jet incident. Dans la direction Ou coulisse sous videune sonde a resonance magn6tique de protons dont1’echantillon peut ainsi prendre exactement la positiondu jet, ce qui permet de faire, dans les m8mes condi-tions d’environnement et de champ magn6tique,alternativement une mesure des résonahces de He,puis une de la resonance magnétique des protonsdans 1’eau. Une deuxi6me sonde a RMN encastr6ea 1’ext6rieur de la cellule (sur 1’axe du champ magn6-tique et a 18 mm de 1’axe du jet) permet de faire unrep6rage permanent du champ.

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Le jet sort de la chambre de collision par undeuxi6me diaphragme de 5 mm de diametre et il estensuite detecte dans un dispositif fonctionnant soiten cage de Faraday pour les ions, soit en mesured’6mission secondaire pour les atomes.

L’ensemble du systeme est en vide dynamiqueassure par deux pompes a diffusion NRC (9001/s et4001/s au niveau de 1’enceinte). La pression dans lasource est de 3 x 10 - 2 torr, de l’ordre de 10 - 2 torrdans la cellule d’echange de charge; elle peut varierde 10-4 a 5 x 10-2 torr d’helium dans la cible

proprement dite; dans ces conditions, la pressiondans les regions intermédiaires varie de quelques10 - 6 torr a 10 - 5 torr.

3.2 DETECTION DES SIGNAUX DE CROISEMENT DE

NIVEAUX. - L’excitation cr66e par le jet a globale-ment la sym6trie de revolution autour de son axe,elle est susceptible d’introduire dans la vapeur un

alignement le long de cet axe (Ox). Pour des raisonsd’encombrement géométrique, nous ne pouvons 6tu-dier a 1’heure actuelle que la configuration ou le

champ magn6tique est perpendiculaire a 1’excitation(perpendiculaire au plan de la coupe de la figure 2).Dans cette situation, seuls les sous-niveaux tels queAm = 2 sont excites de maniere coherente ; nousavons entoure d’un cercle sur la figure 1 les pointsde croisement susceptibles d’8tre mesur6s avec notremontage.Dans cette situation, la forme des signaux obser-

vables sur la lumiere de fluorescence est donn6e par1’expression (24) :

ou r représente la largeur naturelle du niveau envi-sag6, T l’angle de la polarisation détectée avec le

champ magn6tique, x l’angle de la direction d’obser-vation avec le jet incident, AE = El - E2 la diff6-rence d’6nergie des sous-niveaux Zeeman qui se

croisent. Dans la mesure ou 1’6nergie des niveaux auvoisinage du point de croisement est une fonctionlinéaire du champ, la courbe de resonance apparaitsoit comme une courbe d’absorption (observationa 900), soit comme une courbe de dispersion (obser-vation a 450).Le signal recueilli a 450 ou 900 de la direction d’exci-

tation est transport6 jusqu’au photomultiplicateursitue loin de l’influence de l’aimant grace a un faisceaude fibres optiques. Un polariseur toumant sur coussind’air de tres faibles dimensions (de l’ordre de50 x 50 x 50 mm hors tout) peut 6ventuellementetre intercal6 sur chacune des deux voies de detection.

Comme le montre la formule (6), l’observation dusignal peut se faire directement sur la lumiere defluorescence. Toutefois, on ameliore le rapport signal/bruit en d6tectant un signal module soit par le polari-seur tournant, soit par une modulation du champrealise grace a deux petites bobines internes a lacellule (dans ce dernier cas, nous avons tenu comptede I’amplitude finie de la modulation dans le pro-gramme utilise pour d6pouiller num6riquement lesdonn6es exp6rimentales).Compte tenu des faibles taux de polarisation

observés, l’obtention d’une resonance avcc un rapportsignal/bruit de l’ordre de 60 necessite deux heuresde moyennage (sur le 2 3P). Le probleme d6licat de1’etalonnage absolu du champ se trouve donc com-pliqu6 par la necessite d’un rep6rage permanent etprecis de ce champ.

3.3 LE CHAMP MAGNTTIQUE. - L’aimant utiliseest un 6lectroaimant Brfker a entrefer variable. Pourobtenir les resultats pr6sent6s ici, nous avons travailleavec un entrefer de 5 cm (le diametre des piecespolaires, anneaux de garde exclus, est de 20 cm).Apres r6glage g6om6trique du parall6lisme des piecespolaires, nous r6alisons une carte du champ a 1’aidedu gaussmètre a RMN; 1’homogeneisation est alorsprogressivement am6lior6e m6caniquement, puis parl’utilisation d’anneaux de garde et 6ventuellementde bobines auxiliaires. C’est un r6glage d6licat quidoit etre refait pour chaque valeur du champ magn6-tique etudie ; I’homog6n6it6 optimale ainsi obtenuedans 1’entrefer vide est telle que les 6carts relatifs du

champ sont inf6rieurs a 1 ppm dans la zone observ6ede la cible. Une fois la cellule et toute l’optique miseen place, nous avons cependant constate une d6for-mation des lignes de champ (malgre une selectionaussi rigoureuse que possible des mat6riaux utilises) ;c’est ainsi qu’a 8 280 G, dans la cellule, les inhomo-g6n6it6s atteignent 1,5 ppm sur la zone observ6e.

L’alimentation de 1’aimant est r6gul6e et balay6egrace a un dispositif a effet Hall qui assure une stabilitea court terme de 10 - 5 au moins en bas champ, de± 10 mG environ en fort champ. L’61imination desderives lentes lors de l’acquisition des donn6es a 6t6realisee par la mesure permanente du champ magn6-tique grace au gaussmètre a resonance nucl6aireextérieure a la cible (la technique utilis6e est d6critedans le paragraphe 3.5 : acquisition des donn6es).

3.4 GAUSSMETRE A RESONANCE MAGNTTIQUENUCLLAME. - Le premier gaussmetre utilise pourmesurer le champ magn6tique dans les experiencespr6liminaires 6tait un gaussmetre a oscillateur mar-ginal classique (AEG) modifi6 de fagon mineure pourcompenser les derives en frequence au cours du temps(sa frequence peut etre ainsi fix6e a 10-6 pr6s). Malheu-reusement, cet oscillateur fonctionne a un niveaud’oscillation assez élevé (1 V HF environ aux bornesdu circuit r6sonnant) si bien que, quel que soit 1’echan-

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tillon utilise (eau, glycérine), le signal est complete-ment sature et fort elargi (largeur de raie de 100 à300 mG environ suivant les sondes). Un pointagede la raie au 1/50e de sa largeur (6 mG pr6s) est

mat6riellement possible car le rapport signal/bruitest excellent des que H &#x3E; 2 000 G; mais cette ope-ration n’a pas beaucoup de sens puisque nous avonspu mesurer, sur certaines sondes, des deplacementsde la resonance allant jusqu’A 60 mG (2). Une telleerreur dans le pointe de la resonance est li6e au faitque le signal mesure est sensible non seulement a x"(partie imaginaire de la susceptibilité nucl6aire li6ea l’absorption), mais 6galement a x’ (partie r6elle li6ea la dispersion); en d’autres termes, la charge de1’autooscillateur constitue par le systeme de protonsne se comporte pas, a resonance, de faron purementresistive. Ce fait a d6jd 6t6 signal6 et 6tudi6 parD. G. Hughes et M. R. Smith [18] qui ont montreque la contribution de x’ normalement de l’ordrede 1 % peut etre beaucoup plus grande si le Q ducircuit oscillant n’est pas tres élevé. Une preuve du

m6lange absorption-dispersion est donn6e sur la

figure 4 ou l’on voit tres nettement que l’amplitudedes wiggles n’est pas la m8me selon le sens du balayagedu champ.

L’6tude qualitative des equations de la resonancenucl6aire montre que cette asym6trie est une preuve

FIG. 4. - Courbes de resonance de l’oscillateur marginal AEGa 500 G (Lamplitude du balayage a 50 Hz est de 3 G). a) dH/dt &#x3E; 0,

b) dH/dt 0.

(2) Nos resultats publi6s pr6c6demment [17] 6taient entach6sde ce type d’erreur.

évidente du m6lange dans les signaux de i’ et x’. Or,du fait de la saturation, les equations de la resonancenucl6aire dans ces regimes de transitoires sont tresd6licates a r6soudre [19] meme numeriquement ;il était donc impossible de faire, a priori, une correctionnum6rique de 1’erreur introduite par le m6langeabsorption-dispersion.Nous avons donc construit au laboratoire des

gaussm6tres a RMN ne pr6sentant pas ce d6faut.Pour la gamme de champ de 500 a 2 300 G, nous

avons utilisé un gaussmetre RMN a pont de typeBloembergen [20] (largeur de raie de l’ordre de50 mG), puis, pour couvrir une plus grande gammede frequence et de champs ( jusqu’a 18 000 G), nousavons realise un oscillateur marginal oscillant a tresbas niveau (quelques m V) selon les plans deJ. R. Anderson et al. [21]. La largeur des raies obser-v6tes est alors tres faible. Nous avons mesure sur l’eaufaiblement dop6e (FeC’3 - N/ 100) des largeurs deraies de resonance de l’ordre de 10 mG; toutefois,pour obtenir des temps de r6ponse du systeme pluscompatibles avec les vitesses de balayage utilisées dansla mesure des croisements de niveaux, nous avonsutilise des 6chantillons legerement plus dopes pr6sen-tant des largeurs de raies typiques de l’ordre de20 mG (Fig. 5). Dans ces conditions et compte tenu dufacteur de qualite du circuit, le mélange absorption-dispersion n’est plus d6celable sur la forme de la reso-nance et nous pensons que le centre de la raie peut etrepoint6 avec une incertitude inf6rieure ou egale a 2 mG.Les repères d’6talonnage du balayage du champmagn6tique ont 6t6 obtenus a fréquence fixe en

synchronisant l’autooscillateur sur un synth6tiseur àquartz de stabilite sup6rieure a 10-’ r6cemmentrecalibre. A 1’aide de ce systeme, nous avons pu

FIG. 5. - Etalement d’une portion d’une courbe d’étalonnageobtenue avec 1’oscillateur Anderson a 8 000 G (I’espacement des

canaux est de 1’ordre de 10 mG).

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verifier que les inhomogénéités au niveau de la zoned’interaction du jet et de la cible 6taient bien inferieuresou 6gales a 10 mG pour les mesures en bas champ,et 6gales a 12 mG pour les mesures a 8 280 G; quela lin6arit6 du balayage était de l’ordre de 5 x 10-4et que les fluctuations du champ a court terme 6taientinférieures ou au plus 6gales a 10 mG.Pour passer de la valeur de la frequence de resonance

des protons dans 1’eau aux fréquences atomiques,nous avons utilise le rapport :

valeur recommand6e dans le dernier ajustement desconstantes physiques du N.B.S. (B.N. Tayloret al. [22]).Un certain nombre de corrections (diamagn6tisme

de volume, effet des ions paramagnétiques ...),n6gligeables devant la precision des mesures pour lesmesures en bas champ, ont 6t6 6tudi6es en detail pourle croisement en fort champ du niveau 2 ’P : nous enfaisons la revue dans le paragraphe 3. 6.

3.5 ACQUISITION DES DONNEES. - L’obtentiond’une resonance avec un rapport signal sur bruit

typique des figures 6 (- 60) n6cessite environ deuxheures de moyennage pour les resonances sur lesniveaux 2 ’P. Pour ne pas perdre en precision sur lepoint6 du champ magn6tique, il nous fallait donc61ftniner ou corriger les derives lentes de la stabilisationa effet Hall de l’a1m4nt. Cette derive qui peut atteindre50 a 100 mG sur deux heures est li6e essentiellementA la variation de temperature de la salle d’exp6rience.Nous avons adopte en conséquence un mode

d’acquisition des donn6es qui est sch6matis6 sur

la figure 7. Le gaussm6tre a RMN a sonde fixe ext6-rieure a la cellule est asservi a une frequence vo = yHofix6e a 1’avance (a ± 10 Hz pr6s). Le champ est balayelinéairement en dents de scie grace a la regulation àeffet Hall et ceci sur une amplitude légèrement sup6-rieure a celle utile (courbe en traits fins sur la Fig. 7).C’est le signal de resonance nucl6aire a Ho qui, àl’instant to, dcclenche le demarrage de l’avance canaldu moyenneur et le stockage. Le comptage d’unnombre predetermine de canaux, c’est-A-dire d’unintervalle de temps t1 - to = r constant, commandel’inversion du balayage du champ. Le stockage estpoursuivi jusqu’au temps t2 (tel que t2 - tl = i) ;le balayage du champ continue dans le meme sens

jusqu’au point de renversement automatique I, le

stockage des donn6es reprend, commande par la

RMN, au temps t’ (H(t’) = Ho) dans le canalnumero 1. Les signaux des divers balayages s’accu-mulent ainsi sans decalage ; apres un nombre depassages suffisant, le signal stocke est transfere surbande de papier pour etre ensuite trait6 numérique-ment sur ordinateur en meme temps que les donn6esd’6talonnage. Les 6talonnages sont faits avant et apreschaque mesure de croisement de niveaux en plagant,

FIG. 6. - Resonance de croisement de niveaux A 8 280 G.6a. - Observation a 90°, detection par modulation de la polari-

sation (seule est representee la courbe en champ croissant).6b. - Observation a 45°, detection par modulation du champ(seule est representee la courbe en champ croissant) (le temps de

moyennage est de l’ordre de 2 h).

343

FIG. 7. - Schema diagrammatique du mode d’acquisition des donn6es.

exactement a la place de la zone d’interaction du

jet et de la cible, la cellule du gaussm6tre a RMNa raie 6troite construit selon le schema d’Anderson [21]decrit en 3.4 : les signaux de resonance nucl6airea des fréquences vi, v2, V3 sont alors enregistr6s sur1’analyseur multicanaux dans les memes conditions

que les courbes de croisement de niveaux (m8mebalayage, meme d6clenchement sur la resonance

de la sonde exteme fixe). La comparaison de plusieurs6talonnages successifs montre des d6saccords au plusegaux a 20 mG (a 8 000 G), non syst6matiques, liesa des bruits a court terme. Apres moyennage desquelques 6talonnages fait avant et après l’expérienceproprement dite, l’ajustement des resultats exp6ri-mentaux (une quinzaine de points d’6talonnage r6par-tis sur l’ensemble du balayage) a une dent de scie

sym6trique fait apparaitre une erreur quadratique

moyenne de l’ordre de 5 mG. Aucun effet systema-tique n’apparait a la comparaison des resultats de

plusieurs jours d’experience.L’6talonnage des canaux 6tant ainsi obtenu, le

traitement num6rique des signaux de croisementconsiste a ajuster les courbes expérimentales, soitavec une lorentzienne (Fig. 6a), soit’ avec une courbede dispersion ou une des courbes plus compliquéesque l’on obtient par modulation du champ (ex. :Fig. 6b, observation a 45° du signal module) ; il esttenu compte des effets de retard dus aux constantesde temps de la detection et proc6d6 a une recherchesystématique d’asym6tries.Aucune asym6trie syst6matique n’a 6t6 mise en

evidence ; les taux de dispersion dans les lorentziennesse sont toujours r6v6l6s inf6rieurs a 2 % (en generalde l’ordre de 0,5 %) et de signe variable. Le rapport

344

signal sur bruit typique des resonances sur le 2 3pest de 60 (pour deux heures de moyennage), mais iln’est plus que de 20 environ pour le 4 3p (taux depolarisation beaucoup plus faible).

Les 6 mesures effectuées sur le croisement en fort

champ (8 280 G) avec les techniques d6crites ici et surles différentes formes de signaux observablescoincident a 5 mG pres (pour une largeur de raiede l’ordre de 500 mG a 2 x 10-2 torr). Les autresmesures report6es dans ce travail, faites avec une

technique un peu moins sophistiquée pour la mesuredu champ, présentent une plage de dispersion del’ordre de 20 a 30 mG ( ± 15 mG).

3.6 CORRECTIONS. - Les resultats bruts ainsiobtenus sont encore entach6s de quelques erreurs

syt6matiques li6es;l la mesure de la valeur absolue duchamp. Ainsi pour des raisons technologiques, nousn’avons pu réaliser une sonde de protons sph6riqueavec une bobine ayant exactement la forme du jet(diam6tre et longueur). L’ampoule initiale, réaliséeen teflon, est un cylindre tronqu6 de diam6tre 6 mmet de longueur 10 mm, transverse par rapport auchamp, qui contient une bobine de diam6tre 3 mm etde longueur 5 mm (en fil de cuivre 6maiII6). 11 enr6sulte deux consequences essentielles :

o le champ moyen vu par les protons n’est pasexactement le meme que celui moyen vu par lesatomes excites par le jet (on observe en effet unezone du jet de 10 mm de long); d’ou la necessite d’unecorrection due aux inhomog6n6it6s du champ surcette longueur ;

9 1’echantillon n’6tant pas sph6rique, il faudratenir compte d’une correction diamagn6tique de

volume, a laquelle s’ajoute celle due aux modifica-tions du champ local par les ions paramagnétiques.

Toutes ces corrections, de l’ordre de 1 ppm au plus,sont totalement n6gligeables devant les incertitudes

expérimentales pour tous les resultats pr6sent6s dansle paragraphe 4, excepté pour le croisement à 8 280 G.L’ensemble des valeurs numériques rapport6es iciconcernent exclusivement ce domaine de champ.Pour mesurer le gradient du champ, nous avons

translat6 notre sonde RMN de 2,5 mm en 2,5 mmle long de 1’axe du jet. L’existence de ces gradientsimplique que, dans nos resultats bruts, le champmoyen 6tait surestim6 de 10 mG d’ou une correction

AAi = - 10 mG.Comparant ensuite les resultats d’6talonnage donn6s

par notre sonde cylindrique aux résultats obtenusavec une sonde sph6rique, de bobine identique,utilisant la meme solution N/100 de nitrate ferrique,nous en avons d6duit les corrections a ajouter a nosresultats bruts pour tenir compte de 1’effet diama-

gn6tique de volume Ml2 = - 6 mG.A titre de comparaison, il est int6ressant de

reprendre la formule théorique du champ localdans les cas limites que l’on sait calculer. Suivant lam6thode pr6conis6e par Debye pour les di6lectriques,

on calcule le champ local au point P a l’int6rieur d’unvolume V, de magnetisation homogene M, plongedans un champ ext6rieur Bo en superposant le

champ Bi cree par 1’echantillon creus6 d’une cavitesph6rique en P, au champ B2, cree par la matiere quiremplissait cette cavite sph6rique. En utilisant les

densit6s de courant équivalentes, la magnetisation6tant suppos6e homog6ne, les champs lies aux dis-continuit6s de M aux frontieres du milieu valent- s go M pour la cavité, sph6rique et 0 po M pourla surface ext6rieure limitant 1’6chantillon (0, facteurde forme varie entre 3 pour la sphere et 2 pour uncylindre infini transverse). En general, le champ B2cree par la matiere de la cavite sph6rique en son centreest nul, la moyenne des interactions dipolaires entrele moment place en P et 1’ensemble des autres momentsisotropement r6partis dans la sphere 6tant nulle.Ainsi le champ local se met sous la forme :

avec

Ainsi a 8 280 G, 1’effet diamagn6tique de volumede 1’eau (xm = - 8,8 x 10-6 en unites SI), nul pourune sonde sphérique, atteint 12 mG pour un cylindretransverse infini ; notre correction de 6 mG pour lecylindre tronqu6 parait donc raisonnable.Nous avons ensuite 6tudi6 1’effet des ions para-

magn6tiques (Fe3 +) utilises pour doper 1’eau. Pourestimer 1’ordre de grandeur de cet effet, nous avonscompare les resultats obtenus avec des solutions demolarit6 N/10 et N/100. Nos observations sur lessondes cylindriques et sph6riques sont qualitativementanalogues a celles de Dickinson [23] et prouvent enparticulier que 1’eq. (7) n’est plus valable pour décrirela composante du champ local due aux ions para-magn6tiques. Suivant Dickinson, nous 6crivons cechamp ph£nom£nologiquement sous la forme :

Le terme q,uo M ainsi introduit n’est autre que le

champ B2 de la th6orie de Debye, qui, dans le casd’ions paramagn£tiques, est en general non nul [23].Pour notre solution de nitrate ferrique, le coefficient

q mesur6 est de l’ordre de 0,9 (precision de l’ordre de20 %). Cet effet est suffisamment important pourcontrebalancer largement 1’effet du facteur de formeet donner un d6placement oppose dans 1’echantilloncylindrique.La correction a apporter a nos resultats bruts est

donc de même sens que celle due au diamagn6tismede l’eau, elle est beaucoup plus faible, de l’ordre de1 mG a 8 280 G pour une solution N/ 100. Globalement, la correction a apporter a notre

r6sultat brut (8 280,002 G) est donc de - 17 mG

(- 10 mG pour les inhomogénéités, - 6 mG pour1’effet diamagn6tique de volume et - 1 mG pour1’effet des ions paramagn6tiques).

345

Nous avons etudie un certain nombre d’autressources possibles d’erreurs syst6matiques sans resultatsignificatif. C’est ainsi que nous avons explore l’in-fluence éventuelle d’impuretes paramagnétiques dansle fil de cuivre de la bobine en testant successivement

plusieurs petites bobines (de diametres et longueursidentiques), realisees avec des diam6tres de fils variesdans différents echantillons de cuivre électrolytique :nous n’avons pu mettre en evidence aucun effet

syst6matique. Nous avons cherch6 a tester l’influencedes modifications de la repartition des masses m6tal-liques qui interviennent lorsqu’on met en place lasonde a RMN pour 6talonner le champ; ces modifi-cations, mineures, concement une zone distantede 5 cm au moins de la region centrale ou l’on mesurele champ. Cette experience a 6galement 6t6 negative.Compte tenu de la sensibilite de notre systeme dedetection, de tels effets, s’ils existent, sont au plusde 1’ordre du milligauss.En conclusion, la plage de dispersion des 6 mesures

r6alis6es sur le croisement de niveau a 8 280 G 6tantde 6 mG ( ± 3 mG) et compte tenu des trois correc-tions faites, nous estimons que la precision sur lavaleur de ce croisement de niveau est de l’ordre de1 ppm.

3. 7 INFLUENCE DU CHAMP MOTIONNEL. - Dans larecherche d’erreurs syst6matiques, nous avons en

outre 6valu6 1’effet Stark du au champ motionnel :il est difficile d’evalucr avec precision la vitesse desparticules de la cible, il semble toutefois raisonnablede lui assigner une borne sup6rieure de l’ordre de50 km/s (les diverses experiences r6alis6es sur ce typede collisions in6lastiques, dans ce domaine d’encrgie,conduisent en general a des estimations plut6t inf6-rieures de l’ordre de 10 km/s). Le champ motionnelvu par 1’atome effectuant ce recul est alors au maxi-mum de l’ordre de 40 kV/m a 8 000 G ce qui introduit,pour le croisement a 8 280 G, un deplacement de0,15 mG vers les champs faibles, quantite tout a faitn6gligeable devant les incertitudes entachant la mesuredu croisement. (Ce deplacement est moyenne sur lesdifférentes directions de recul.)Nous avons 6galement estim6 1’effet Stark motion-

nel subi par les atomes de la cible dans les 6tats 3 3Pet 4 3P. Compte tenu de la tres forte variation de1’effet Stark avec n, 1’effet motionnel croit légèrementen valeur absolue : les d6placements du croisementH3 des niveaux 3 3P et 4 3p sont respectivement aumaximum de l’ordre de 0,25 mG et 0,60 mG, ce quireste totalement n6gligeable.

Certaines experiences ayant ete effectu6es avec un jetexcitateur d’h6lium, il y a lieu de se demander, dansce cas, si la contribution au signal observe due auxatomes du jet (d’energic de 1’ordre de 50 keVJ n’intro-duit pas une erreur dans le pointé de la resonance. Eneffet, pour ces atomes dans le niveau 2 3P par exemple,1’effet Stark motionnel d6place le croisement de315 mG; en fait dans nos conditions expérimentales

d’observation ce signal est inobservable et ceci pourdeux raisons principales : premierement, on observele jet sur une longueur de 1 cm seulement, c’est-A-dirependant un laps de temps To (6 a 7 ns) tres inf6rieura la duree de vie radiative du niveau (1 = 110 ns) ;a 6gale probabilité d’excitation de la cible et du

jet, le signal du aux atomes du jet est donc globalement16 fois plus faible que celui du aux atomes de la cible.De plus, le centre de la zone d’observation est situea 15 mm environ du d6but de la zone d’interactiondu jet et de la cible. Les atomes du jet que l’on d6tecteont donc séjourné dans 1’etat excite pendant une dureequi est au plus de l’ordre de 15 ns : la largeur du signalde croisement de niveau observe sur cette portion dujet sera donc environ dix fois plus large que le signalobserve sur la cible et cela sans tenir compte descollisions relaxantes. En conclusion, a son maximuml’intensit6 du signal du aux atomes excites du jet estdonc au plus 6gale a 6 x 10-3 fois l’intensit6 du

signal de croisement du aux atomes de la cible;compte tenu de sa largeur, il constitue tout au plusun 16ger fond continu qui ne peut perturber le point6du signal du aux atomes de la cible, ce qui a posteriorijustifie le fait que nous n’ayons observe aucune

asym6trie significative de la raie de resonance obtenuepar excitation avec un jet d’h6lium.

4. Les résultats expirimentaux. - 4. 1 Lm CROI-

SEMENTS MESURES. - Les mesures effectu6es sur lesniveaux n IP de 1’helium ont donn6 les resultatssuivants : les incertitudes consignees ci-dessous cor-respondent a la plage totale de dispersion des mesuresr6alis6es, augment6e 6ventuellement de l’incertitudede la mesure du champ magn6tique :

Seul le croisement H3 du 2 3P a ete mesure avec tousles perfectionnements decrits aux paragraphes 3.4et 3.6. Pour les quatre autres mesures, 1’6cart quadra-tique moyen est inf6rieur a 10 mG. L’6talonnage descroisements de niveaux HI, H2 du 2 3P a ete fait avecle gaussm6tre AEG ; le r6sultat donn6 ici a ete corrig6de 1’erreur syst6matique 6tudi6e au paragraphe 3.4;toutefois, ces mesures indirectes peuvent de ce faitse trouver entach6es d’une erreur syst6matique quenous estimons inf6rieure a l’incertitude not6e.La mesure du champ sur les croisements H3 des

niveaux 3 3P et 4 3P a ete faite directement avec legaussm6tre a pont de type Bloembergen (largeurde raie 60 mG).Le resultat H3 du niveau 2 3P est la moyenne des

experiences r6alis6es dans les diverses conditions

346

TABLEAU I

(données en MHz)

(a) BROCHARD, J. et al., J. Physique Rad.13 (1952) 433.(b) COLEGROVE, F. D., FRANKEN, P. A., LEWIS, R. R., SANDS, R. H., Phys. Rev. Lett. 3 (1959) 420.(c) WIEDER, I., LAMB, W. E., Phys. Rev. 107 (1957) 125.(d) LIFSHITZ, J., SANDS, R. H., Bull. Am. Phys. Soc. 10 ( 1965) 1214.(e) KPONoU, A., HUGHES, V. W., JOHNSON, C. E., LEWIS, S. A., PICHANICK, F. M. J., Phys. Rev. Lett. 26 (1971) 1613.(f) LEWIS, S. A., PICHANICK, F. M. J., HuGHES, V. W., Phys. Rev. A 2 (1970) 86.(g) LEWIS, M. L., voir r6f. [3].(h) WITTMANN, W., TILLMANN, K., ANDRA, H. J., DOBBERSTEIN, P., Z. Phys. 257 (1972) 279.(i) KAUL, R. D., J. Opt. Soc. Am. 57 (1967) 1156.(j) BERRY, H. G., SUBTIL, J. L., CARRT, M., J. Physique 33 (1972) 947.(k) AccAD, Y., PEKEIUS, C. L., SCHIFF, B., Phys. Rev. A 4 (1971) 516.(1) DESCOUBES, J. P., These, Paris (1967).(m) MILLER, T. A., FREUND, R. S., Phys. Rev. A 5 (1972) 588.(n) Nos resultats.

d6crites au paragraphe 3.5, corrig6e des erreurs

syst6matiques 6tudi6es au paragraphe 3.6.

4.2 STRUCTURES FINES OU FACTEURS DE LANDE. -

Pour permettre les comparaisons, nous avons r6ca-pitul6, dans le tableau I, 1’essentiel des mesures les

plus pr6cises effectuées a ce jour sur les niveauxetudies dans ce travail : :

- 2 ’P. - Des mesures de tres grande precisionont ete r6alis6es sur ce niveau a Yale par Pichanick,Lewis, Hughes et al. [2], [10], [25] dans une experiencede resonance magn6tique sur jet avec detection de typeRabi. Nos mesures sont compatibles avec les leurs (3)mais ne permettent pas, avec une precision semblable,

(3) Les valeurs des croisements de niveaux calcul6s avec lesdonn6es numériques des r6f6rences [2], [10], [25] sont :

Ces resultats semblent mettre en evidence sur nos mesures descroisements en champs faibles une erreur syst6matique vraisem-blablement li6e a la procedure d’6talonnage (cf. § 4.1).

de determiner simultan6ment les intervalles de struc-ture fine et les facteurs de Land6.

Utilisant les valeurs expérimentales des structuresEol et E12 mesurées a Yale respectivement a 1,2 ppmet 2,2 ppm pres et la position H3 déterminée dans cetteexperience, il est possible d’en tirer une relation entreg’ et gL. Sur la figure 8 qui représente un diagramme

centre sur le couple de valeurs

calculees par M. L. Lewis [4], cette relation entre gset gL est representee localement par la droite D. Ledomaine d’incertitude (erreur quadratique) est comprisentre les deux droites D’ et D" (region hachuree).Nous avons porte sur le meme diagramme les resultatsde 1’exp6rience de Yale [10] (region grisee). L’examende ce diagramme met en evidence la compatibilitede notre mesure avec celle de S. A. Lewis [10] (le gainde precision sur la determination de gL est lie au fait

347

FIG. 8. - Sensibilités compar6es des diverses determinations exp6-rimentales de gs, gL r6alis6es sur le niveau 2 ’P. L’origine des coor-donn6es est au point determine par M. L. Lewis [4] :

gs = 2,002 238 8, gL = 0,999 873 5 .Le point note Y représente les resultats expérimentaux deS. A. Lewis [10] (1’aire en gris6 représente le domaine d’incertitudede cette mesure). Notre r6sultat experimental se situe sur la droite D

dans le domaine hachur6 compris entre D’ et D".

que le croisement 6tudi6 est approximativement uncroisement AML = 2 donc tres sensible a gL, alors queles transitions mesurees par les auteurs prec6dem-ment cites sont essentiellement sensibles a g’)., Dansla mesure ou l’incertitude sur le gs th6orique est faible(vraisemblablement inf6rieure à 5 x 10-7), on peuttirer de notre mesure une determination de gL :

L’incertitude not6e ici a ete calcul6e par linearisationde la fonction

au voisinage du point consid6r6. Il est interessant d’endonner 1’expression explicite pour avoir une id6e plusprecise des diff6rentes causes d’incertitudes :

Cette expression montre que la majeure partie del’incertitude sur gL provient des incertitudes experi-mentales sur H3 et Eo2 ; l’incertitude not6e sur le

resultat experimental de gL est une erreur quadratiquecalculée a partir de la formule ci-dessus (I’incertitudesur gs a ete 6valu6e a 5 x 10-’, les incertitudes surR15 et gX sont celles donn6es dans les appendices Cet D).

Le d6saccord entre notre determination exp6rimen-tale de gL et la. valeur th6orique [4] reste inexptique(1’etude th6orique faite dans le paragraphe 1 et les

appendices tendant a prouver que les termes n6glig6sdans les calculs de M. Lewis sont au plus de l’ordrede 10-6).- 3 ’P. - Il n’existe pas, a notre connaissance,

de mesure du facteur de Lande de ces niveaux et la

meilleure determination de la structure 6tait celle deWieder et Lamb [26] :

Nous avons choisi de faire une nouvelle determination

independante de Eo2 ce qui necessitait le calcul de gs,gL, gx et de l’effet diamagnétique (voir appendices Cet D).

L’utilisation de ces resultats et de ]a valeur E12donnee par Lamb conduit a :

avec une incertitude quadratiquequi provient essentiellement pour 6

Cette valeur est compatible avec la determinationantérieure de Lamb donn6e ci-dessus; elle est en tresbon accord avec le resultat th6orique de Y. Accad,C. L. Pekeris, B. Schiff [27] :

E02 = 0,292 62 cm-1 soit 8 772,5 MHz .

- 4 ’P. - La situation est identique a celle duniveau n = 3; la meilleure determination ant6rieuredes structures est celle de Kaul [28] pour l’intervalleVol : I

Pour l’intervalle v12, la plus precise est celle de

Maujean et Descoubes [29] :

(c’est celle que nous avons adoptee dans ce quisuit en d6pit du d6saccord inexpliqu6 avec la d6ter-mination plus r6cente de Miller et Freund [30] :270,4 ± 0,7 MHz).Comme pour le niveau n = 3, nous avons calcul6

une valeur th6orique plausible des facteurs gs, gL, g§et de 1’effet diamagn6tique (appendices C et D). Les

348

incertitudes sont du meme ordre de grandeur quepour n = 3. Nous trouvons :

a comparer a la valeur th6orique [27] :

En conclusion, cette experience nous a permis derealiser quelques mesures de haute precision sur les

structures fines de I’h6lium. Dans le niveau 2 3p nosresultats sont totalement compatibles avec les resultatsexp6rimentaux obtenus a l’Universit6 de Yale [10];notre valeur de gL semble confirmer un 16ger d6saccordavec la valeur th6orique de M. L. Lewis [4]. Dans lesniveaux n = 3 et 4, nous avons pu am6liorer la pr6ci-sion des determinations du grand intervalle E02,les resultats exp6rimentaux sont en tres bon accordavec les resultats de calculs r6cents [27].

APPENDICE A : Etude de la forme tensorielle du Hamiltonien Zeeman. - Utilisant les techniques usuellesde couplage des moments cin6tiques [12] et, en particulier, les m6thodes graphiques tres puissantes d6velopp6espar Yutsis, Levinson et Vanagas [13], on peut r66crire les diverses corrections hi au hamiltonien Zeeman sousla forme de produits d’op6rateurs a un electron Ck construits sur les harmoniques sph6riques qui sont tr6sais6s a utiliser sur une base [ LSJMj ).

(1’indice i repr6sente le i-ieme electron, q la composante du tenseur d’ordre k considéré) :

ou

B(o) B (2) (resp A (0) A (1) A (2») sont des operateurs tensoriels independants du spin, sym6triques (respectivementantisymétriques) dans 1’6change des electrons qui s’6crivent :

ou P12 est 1’operateur de permutation des deux electrons.

349

Le resultat des references [10], [4], [9] diff6re (de facon non significative) de celui-ci car les auteurs fondentleur calcul sur un hamiltonien non sym6trique dans 1’6change des electrons. 11 est facile de montrer que cettedecomposition est identique au hamiltonien sym6tris6 des diff6rents auteurs pr6cit6s :

11 apparait enfin que h8 est proportionnel a la partie sym6trique dans 1’6change des spins de h3 et s’6crit :

Remarque - Dans tout ce qui precede, nous avons utilisé les notations et conventions classiques, en particulier :

d’ou il s’ensuit que :

Ces resultats ont ete établis ind6pendamment de la d6marche initiale de Innes et Ufford [11] en considerantd’emblee le couplage des n tenseurs formant 1’expression des hi ; la matrice de passage a la base correctementrecouplée fait intervenir des coefficients 3(n - 1) j qu’il est tres facile de reduire graphiquement [13]. Comptetenu de la forme tensorielle des op6rateurs hi - h8, nous pouvons donc affirmer qu’d l’intérieur d’une multiplicitéde 3L donnée et à l’ordre a3, le hamiltonien linéaire en champ magnétique se met sous la forme adoptée parLewis et al. [10] :

L’identification de (A. 9) a l’ordre a2 avec la forme adoptee par Lewis et al. [10] necessite que 1’operateur 0(2),op6rateur irreductible de rang 2 agissant sur les variables orbitales, ait pour élément de matrice reduit, dansun niveau P :

B

350

les différents facteurs g’, g’, gX.’ ont alors comme expressions explicites dans une multiplicit6 ’P :

Les contributions negligees dans un tel point de vue proviennent principalement des corrections hl, hz, h3, h6et sont non diagonales en L, S. Elles ne modifient les niveaux etudies qu’au deuxieme ordre de perturbation(ce qui correspond a des termes d’ordre (X4 qui sont au plus de l’ordre de 5 x 10-8 JlB H).

APPENDICE B : Influence du mkiange de configuration brisant la sym6trie 3P. - La forme du hamiltonienZeeman donne en (5) est entierement justifi6e (a l’ordre a3 PB H) dans la mesure ou le niveau est un niveau desym6trie 3P et, a ce titre, il permet de tenir compte du m6lange de configurations lie a l’interaction 6lectrosta-tique (ce que l’on peut faire en introduisant une description des fonctions d’onde du niveau sur une base deHylleraas). II ne permet pas cependant de tenir compte du m6lange de configurations de sym6tries différentesdu aux interactions magn6tiques et dont le plus important est le m6lange triplet-singlet. L’op6rateur spin-orbite, contraction de tenseurs irr6ductibles de rang 1 dans 1’espace des variables orbitales et de spin, expliquele m6lange des configurations ’P. ’D et 3 D, l’opérateur spin-spin, contraction de tenseurs d’ordre 2, expliquela contamination par les configurations 3D et 3F ; dans la mesure ou ces deux op6rateurs sont pairs dans lasym6trie/point des variables orbitales, seules des configurations impaires peuvent perturber les niveaux 3P,ce qui implique que les configurations D perturbatrices sont nécessairement des configurations a deux electronsexcites. 11 en r6sulte que seul le m6lange triplet-singlet est appreciable.

L’introduction phenomenologique des energies des niveaux permet de tenir compte de ces interactionsen champ nul; en champ non nul, les premieres corrections apparaissent au 3e ordre de perturbation et sontde la forme :

la contribution essentielle a cette somme provient du 2 ’P qui n’est qu’a 2 000 cm-1 du 2 IP : elle est de l’ordrede 2,5 x 10-’ MB H. Tous les autres termes sont au moins 100 fois plus faibles.

(Remarquons ici encore que ce terme est essentiellement d’ordre a4 PB H.)

APPEND ICE C : 1. Calcul des facteurs gs, 9L, g’ des niveaux n 3p (n = 2, 3, 4) dans le cadre d’une approxi-mation hydrogenoide. - Le calcul explicite des diff6rents facteurs gs, gL, g’ donn6s par (A. 10, A .1 l, A. 12)necessite la connaissance des fonctions d’onde radiales du niveau envisage. Dans tout ce qui suit, nous n6gli-gerons les correlations entre electrons en 6crivant dans une approximation hydrog6noide la fonction d’onderadiale des 6tats 3p sous la forme :

351

Utilisant les diverses int6grales radiales directes et d’6change R1 - R18 dont la signification est explicit6edans le tableau (C. I), les diff6rents facteurs se mettent sous la forme (4) :

(1) Dans ce type de calcul, il est illusoire de tenir compte des termes d’ordre a3 qui, comme nous le montrons plus loin, sont totalementnegligeables devant les incertitudes li6es a la connaissance de la fonction d’onde.

352

TABLEAU C . II

Dans le niveau n = 2, les diSerentes int6grales ont ete calculees en utilisant des fonctions d’onde hydro-g6noide avec parametres d’6cran determines par m6thode variationnelle [14]. Dans les niveaux n = 3 et 4,1’ecrantage a ete suppose total (la charge vue par 1’electron s 6tant prise 6gale a 2, celle vue par 1’electron p A 1).Les r6sultats num6riques sont exprim6s en unites atomiques (Tableaux C . I et C. II). Dans le cas du niveaun = 2, les resultats sont compares a ceux obtenus par Lewis [4] avec des fonctions d’onde de Hylleraas a sym6-trie 3P comportant jusqu’a 165 termes. La comparaison montre que la prise en consideration des correlations estparticuli6rement critique dans le calcul de 9L I et gx. Ce resultat était pr6visible pour gL dans la mesure ou lacontribution de hs (correction a la polarisation de masse) y est particulierement importante ; les incertitudesnot6es dans cette colonne sont des incertitudes num6riques estim6es par 1’auteur sur la base de la convergencedes calculs a travers la sequence de fonctions utilis6e (nous discutons plus loin l’ordre de grandeur des termesnégligés). Pour 6valuer l’incertitude entachant la valeur des divers coefficients dans le cadre de l’approximationhydrogénoide, l’on peut faire les remarques suivantes : l’essentiel des corrections provient des int6grales Rl - R6et R17 - R18 ; les deux premieres intégrales, R1 et R2, sont essentiellement des int6grales d’6nergle ; dans leniveau n = 2, on peut leur assigner la meme precision que celle du calcul variationnel d’Eckart qui a servi à

determiner les arametres d’ecran, soit 2 %. D’autre part, la moyenne R3 + R4 est comparable a une int6grale2 radiale calcul6e avec grande precision par Accad et al. [15], dans le cadre d’une approximation avec corr6la-tions : la difference entre les deux approximations est respectivement de 2 x 10-3 , 3 x 10 - 3 et 10 - 3 dansle niveau n = 2, 3, 4, ce qui semble justifier l’incertitude de 2 % que nous assignons a chacune des int6-grales R1 - R4. Les incertitudes sur R5 et R6 sont vraisemblablement plus grandes (l’importance des corr6la-tions 6tant renforc6e par la contrainte r1 r2), nous les avons estim6es a 20 %. L’incertitude not6e sur gs, gLet gX dans le tableau C. 11 tient compte d’une incertitude de 100 % sur toutes les autres int6grales.

Un resultat recent [31] concemant les facteurs de Land6 g’ des niveaux 3P et tenant compte explicitementdes correlations donne :

ce qui est en bon accord avec le resultat du calcul hydrogenoide (Tableau C. II) et confirme le fait que le facteur g’ sest assez peu sensible aux correlations. L’auteur de ce calcul ne fait pas d’estimation sur l’incertitude de cesrésultats. Compte tenu de la qualite des fonctions d’ondes utilis6es, une incertitude absolue de 5 x 10-’ noussemble plausible comme semble le prouver 1’excellent accord entre la th6orie et les resultats exp6rim6ntauxsur le niveau 2 3S [31], [33].

2. Ordre de grandeur des diverses corrections en a3. - Grace aux formules donnant g§ gx donn6es en(A.11, A.12), il est ais6 de calculer les corrections d’ordre a3 dues au moment anormal de 1’61ectron, on trouve :

(s) Ce resultat est en accord avec le calcul recent de M. L. Lewis et Hughes [31] qui conduit à

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Toutefois, Grotch et Hegstrom [6] [16] ont signal6 l’existence d’autres corrections radiatives non prises encompte par l’introduction du moment anormal dans l’interaction de Pauli qui peuvent se mettre sous la formed’un shift :

Cette serie, dont la convergence est lente, semble assez difficile a sommer ; toutefois les premiers termes calcul6ssont de l’ordre ou inf6rieurs a 10-1 PB H.

En conclusion, il apparait que toutes les corrections discutees dans les appendices A, B, C sont inferieuresou 6gales a quelque lo-’ PB H (la plus importante 6tant celle liee au melange triplet-singlet), ce qui sembleconfirmer un reel desaccord entre nos resultats experimentaux (de meme que ceux de S. A. Lewis [10]) et le resultattheorique [4].

APPENDICE D : Etude de l’effet diamagnetique. - L’effet diamagnetique qui croit en premiere approxi-mation comme n’ H2 introduit dans notre etude d’effet Zeeman en fort champ une correction non negligeablemcme dans 1’etat n = 2. Le hamiltonien correspondant

se met sous la forme tensorielle :

Dans le cadre d’une approximation hydrog6noide, ses elements de matrice s’6crivent en fonction des intégralesradiales R 14 et R 15 d6finies en (C . I) :

Les resultats num6riques des intégrales radiales, reportes dans le tableau D pour le niveau n = 2, sontcalcul6s dans diff6rents cas limites (blindage partiel ou total).

Pour avoir une id6e de l’influence des correlations dans le niveau n = 2, nous avons calcule les deux partiesde l’interaction sur une petite sequence de fonctions de Hylleraas; le terme isotrope peut etre compare au resul-tat extrapol6 de Accad et al. [15] ; malheureusement, ces auteurs n’ont pas calcule les int6grales radiales cor-respondant a la partie tensorielle de 1’effet (qui est en fait la seule qui compte dans notre probleme). n sembleraisonnable toutefois de prendre comme valeur num6rique le r6sultat du calcul hydrog6noide avec blindagepartiel en lui assignant une incertitude de 10 %. Ce resultat est d’ailleurs en bon accord avec la valeur moyennede rp’ &#x3E; que l’on peut tirer de 1’etude des forces d’oscillateur. Dans le cas des niveaux n = 3 et 4, dans la mesureou l’int6grale R14 (valeur moyenne du carre du rayon de l’orbite de 1’61ectron interne) varie certainement tres peuavec n, R14 , R15 et le resultat d’Accad et Pekeris doit vraisemblablement donner une tres bonne approxi-mation de R15. On trouve encore dans ce cas un tres bon accord avec la valeur calcul6e a partir des forcesd’oscillateur. Compte tenu du désaccord dans le niveau n = 4 avec le resultat experimental de Miller etFreund [30], nous attribuerons a cette determination une incertitude de 30 %.

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