1

Fisica Nucleare Applicata

Laurea Magistrale in Fisica

http://www.ge.infn.it/~prati

Sorgenti naturali di radiazione:

i casi del 7Be e del 222Rn

2

Riferimenti bibliografici

H. Singh, Composition, Chemistry and Climate of the Atmosphere, J. Wiley & sons, Inc., New York 1995 (CSB di FISICA)

J. H. Seinfeld, Atmopsheric Chemistry and Physics of Air Pollution, J. Wiley & sons, Inc., New York 1986 (CSB di FISICA)

3

Il 7Be cosmogenico e l’O3 stratosferico

Il 7Be viene prodotto da reazioni di spallazione indotte dai raggi cosmici instratosfera e ha un tempo di dimezzamento di 53.3 giorni

L’O3 presenta I valori massimi di concentrazione in stratosfera: meccanismi dirimozione chimica e/o fisica (rimescolamenti, moti verticali) possono farvariare la sua concentrazione

Il 7Be non partecipa ad eventuali processi chimici: la sua presenza,correlata aquella dell’O3, negli strati bassi dell’atmosfera può essere utilizzata perstudiare intrusioni stratosferiche

L’argomento si inserisce negli studi sul “buco dell’ozono” come possibile metodoper distinguere i processi chimici di rimozione dell’O3 stratosferico (reazionicon CFC) da quelli fisici (correnti aeree naturali e vortice polare)

4

L’atmosfera terrestre

L’atmosfera è una miscela di gas:

N2: 78.08%, O2: 20.95%, Ar: 0.934%, CO2:

0.033%,…

La sua composizione, grazie al ciclo dell’ossigeno è

rimasta sostanzialmente costante fino all’inizio dell’era industriale.

Voi siete qui…

5

Il ciclo dell’ossigeno e la formazione dell’O3

L’Ossigeno viene continuamente “consumato” nei processi di combustione (tra cui larespirazione):

C+ O2 ���� CO2

Ma il processo della fotosintesi clorofilliana e la dissociazione del vapor d’acqua da partedei raggi ultravioletti, lo libera nuovamente in atmosfera:

6CO2 +6H2O + 686 Kilocalorie/mole (fornite dalla luce solare) ���� C6H12O6 + 6O

2H2O + γγγγuv ���� O2+ 2H2

L’immissione massiccia di CO2 in atmosfera (e processi quali la deforestazione) stannoperò modificando il rapporto “naturale” tra CO2 e O2 in atmosfera. E’ un fenomeno recente(150-200 anni) e dagli esiti non completamente compresi.

Ad altezze > 30 km la reazione di dissociazione del vapor d’acqua è competitiva con la:

O2 + γγγγuv ���� O + O seguita da O + O2 + M ���� O3 + M

L’O3 viene invece distrutto scendendo a quota inferiori dalla:

O3 + γγγγ’uv ���� O2 + O

6

La distruzione chimica dell’O3

La cinetica della reazione di distruzione è più lenta di quella di formazione e viene

ipotizzata l’azione di altre reazioni catalizzata da composti naturali (HO, HO2, NO, NO2,

Cl, ClO) ma anche di inquinanti quali i composti di C, Cl, F (CFC) e C, Cl, CH4 (CFM),

secondo il ciclo catalitico:

O3 + X ���� XO + O2 O + XO ���� X + O2 O3+O ���� O2 + O2

In troposfera invece, l’O3 viene formato attraverso un meccanismo fotochimico:

NO2 + γγγγ (λλλλ< 400 nm) ���� NO + O

M + O ���� O3 + M

La principale sorgente di NO2 nelle areeurbane è il traffico veicolare:

Le concentrazioni massime di O3 introposfera si registrano nei periodi estivi enelle aree urbane (specie nei parchi pubblici…)

Dr. X. Querol, CSIC, Barcellona

7

Il Buco dell’Ozono

Il buco dell’Ozono Antartico fu osservato per laprima volta nel 1985 anche se qualche dato cheindicava una diminuzione della concentrazione di O3

stratosferico era disponibile già in precedenza. Lavariazione era da ~ 300 - 350 DU (Dobson Units)misurata negli anni 70 a circa 200 DU ed eraconcentrata tra 10 e 20 km di quota.

DU = spessore dello strato che si avrebbe se tutto l’O3

presente nella colonna d’aria fosse portato a T e P normali.

Lo spessore dello strato di O3 aumentasopra i poli e ha un massimoprimaverile nell’emisfero nord ed unoestivo nell’emisfero sud.

La diminuzione della concentrazione diO3 è comunque osservabile anche adaltre latitudini �

8

Origine del Buco dell’Ozono

Una possibile spiegazione dell’origine del buco

dell’ozono è stata da subito individuata nella

concentrazione di CFC in atmosfera (teoria

chimica) anche se sono state proposte, e poi

abbandonate, spiegazioni basate sulla

periodicità della attività solare.

Il Cl può alterare profondamente il ciclo di

produzione/distruzione dell’O3 e un solo atomo

di Cl può distruggere fino a 106 molecole di O3

prima di venire rimosso dall’atmosfera.

Fortunatamente ci sono processi competitivi

quali la sequenza:

ClO + NO � Cl +NO2

NO2 + hν � NO + O

O + O2 � O3

nonché reazioni che tendono a neutralizzare il

CL creando “serbatoi” di ClONO2 . In effetti,

nelle nubi stratosferiche polari i composti

dell’azoto condensano e congelano (T < 80

Celsius).

9

La “teoria dinamica” prevede che l’O3 non venga distrutto ma semplicemente ridistribuito dai motitridimensionali che avvengono costantemente in atmosfera.

Teoria dinamica sull’ origine del Buco dell’Ozono

80 N 60 40 20 0 20 40 60 80 S

La concentrazione di O3 mostra spiccata variabilità stagionale con variazioni più pronunciatenell’emisfero nord. In generale le masse d’aria tendono a spostarsi da quote elevate ai tropici versoaltezze minori alle latitudini polari: variazioni di questo meccanismo possono portare a redistribuzionidell’O3. In particolare è stato ipotizzato che le grandi eruzioni vulcaniche di El Chicon (1982) ePinartubo (1989) con conseguente immissione in atmosfera di enormi quantità di aerosol che,assorbendo la radiazione solare, avrebbero surriscaldato l’atmosfera innescando trasporti verticali equindi una variazione della [O3]. Altri modelli suggeriscono comunque la possibilità di meccanisminaturali per l’innesco di circolazione anche verticale e variazione della [O3].

10

Produzione del 7Be in atmosfera

σsp = 10.2 mbarn per p +16O , Ep = 90 MeV

σsp = 9.3 mbarn per p +14N con Ep = 40 MeV

11

Produzione del 7Be in atmosfera

Subito dopo la produzione il 7Be viene ossidato e si fissa su materiale particellare sospeso (aerosolo particolato atmosferico), specie su quello di dimensione inferiore al µm che resta sospeso inatmosfera per periodi lunghi e può essere trasportato in bassa troposfera: quindi lo studio dellavariazione della [7Be] correlata a quella di O3 può fornire indicazioni sui trasporti verticali dallastratosfera.

12

Il 7Be che si fissa sul particolato aereodisperso può essere raccolto con strumenti, detti campionatori,che sostanzialmente flussano quantità note di aria attraverso una membrana filtrante: per raccoglierein tempi brevi (ore, giorni) quantità di materiale sufficienti per questo tipo di analisi, sono necessarieportate elevate nell’ordine dei 100 m3/h. Dopo il campionamento il filtro viene analizzato inspettrometria con rivelatore HPGe, indispensabile per distinguere la riga a 478 keV.

Raccolta ed analisi del 7Be

E = 511 keV, picco di annichilazione positroni

40

K

208Ta

E = 609 keV, 214Bi 222Rn

13

Monitoraggio della [O3]La misura della concentrazione di O3 in atmosfera segue direttamente dall’interazione O3- U.V. a λ = 254 nm

xOeIIµ−= 0

L’attenuazione viene misurata alternativamente (ogni 10 s) prelevando l’aria direttamente oattraverso lo scrubber e quindi applicando la legge di Lambert-Beer nelle due situazioni. Perdifferenza si determina il contributo all’attenuazione dell’O3 e, con opportune calibrazioni chetengono conto dell’effettivo cammino ottico, la sua concentrazione (normalmente è contenutonello strumento un generatore di ozono che viene attivato periodicamente).

14

Risultati (in un particolare esperimento)

Ma sono anche statirilevati picchi di [7Be]non correlati conanaloghe variazioni di O3

Nota: esperimento condotto dall’Istituto di Fisica Generale Applicata – Univ. di Milano

15

Il 222Rn: rischi ed opportunità

219Rn: rischio trascurabile

α α

β

β

β

β

β

α

α

16

Origine e rischio del 222Rn

A(U) ~ 2.6 – 4.8 Bq/g nella crosta terrestre (più attive le rocce granitiche). Fratture e faglienella crosta costituiscono un canale attraverso il quale il Rn arriva in superficie e viene “emanato”dal terreno.

[222Rn] < 37 Bq/m3 in aria aperta

Negli ambienti chiusi c’è unanotevole dipendenza dallavicinanza al suolo (il Rn èpesante) e dalla scelta deimateriali da costruzione

nb: I valori in Tabella sono d considerarsi indicativi: c’è anche una notevoledipendenza dalle tecniche costruttive (ad esempio dall’uso di vernici e/oaltri rivestimenti)

17

Origine e rischio del 222Rn

37.5 Bq/m3

Complessivamente la mortalità per tumore ai polmoniattribuita al 222Rn è circa il 20% del totale.

WL = Working Level = Conc. di α –emettitori figli del 222Rn che impartisconouna Etot = 1.3 105 MeV. In pratica 1 pCi/l � 1 WL. In genere però, per larottura dell’Equilibrio Secolare, 100pCi/l ~ 0.5 WL

18

Metodi di monitoraggio del 222RnMonitoraggio continuo: con una camera a ionizzazione ad aria libera attraversata continuamente da

elevati flussi di aria � Misura direttamente il WL ma è in pratica utilizzabile in ambienti di lavoro

quali le miniere caratterizzati da elevate [222Rn]

Per misure prolungate nel tempo si utilizzano dei rivelatori passivi detti ATD (Alpha Track Detector):

una sottile pellicola viene lasciata esposta nella zona di misura e le particelle a emesse dal 222Rn e di

sui figli producono delle micro-incisioni nel materiale che vengono poi “amplificate” con un attacco

chimico (etching). Sono possibili interferenze con I raggi cosmici anche se la “lettura” delle tracce

consente di distinguere a da protoni e, con una certa approssimazione, anche la lettura dell’energia

ceduta al rivelatore. Inoltre, se le tracce rivelate sono poche l’errore di misura è inevitabilmente alto.

19

Metodi di monitoraggio del 222Rn

Un altro rivelatore passivo è il cosiddetto E-Perm. Si basa sulla variazione di potenziale, indotta su un

elettrete, a seguito della raccolta degli ioni prodotti dal 222Rn e dai sui discendenti. L'elettrete è un

disco di teflon che mantiene un potenziale elettrostatico stabile. Quando l'elettrete è posto in una

camera contenente un certo volume d'aria, raccoglie gli ioni prodotti dal decadimento del radon e il

potenziale elettrostatico si riduce in modo proporzionale alla radioattività presente nella camera.

Misurando la perdita di potenziale durante un certo intervallo di tempo e utilizzando appropriati

fattori di calibrazione, si determina la concentrazione media di 222Rn nella camera e quindi

nell'ambiente. Il risultato è immediato e indipendente da fattori ambientali quali temperatura e

umidità ma è sensibile al fondo γ che deve essere vutato separatamente.

20

Metodi di monitoraggio del 222Rn

Filtri a carbone attivo + spettrometria (o conteggio ) γ:

Il carbone attivato (i.e. portato a T= 350 -1000 Celsius in vuoto o

atmosfera inerte) adsorbe il gas secondo la legge di Henry:

v = K p

v = volume adsorbito, p = pressione parziale del gas, K = coeff. di

adsorbimento che, per il Rn vale circa 4000 cm3/g = 4 l/g se p < 1 atm. Si

può anche riscrivere:

A/m = K C

Con A= Attività adsorbita da m grammi di carbone e C = concentrazione

di Rn in aria (pCi/l).

In un locale chiuso di volume V e concentrazione iniziale di Rn = C0 si ha:

C = C0 – A/V � A= KmC0/(1+Km/V)

Se V << Km � A = C0V � tutto il gas viene adsorbito

Se V >> Km � A = KmC0� misurando A, noto K, si ricava C0

Ma quanto tempo ci vuole?

cz

cD

t

cλ−

∂∂

−=∂∂

2

2

21

Spettrometria γ

Set-up standard dell’EPA con NaI 3”x 3”

Con due Ge : η ~ 0.5 η NaI ma fondominore e possibilità di risolvereeventuali variazioni del fondo (e.g.7Be).

Misura della η con sorgente di 226Radepositata in un canister.

Ricerca delle righe più intense di214Pb (Eγ = 295.1 e 351.8 keV) e 214BiEγ = 609.7 keV)

Calcolo della attività indipendenteper ciascuna riga e possibilità diverifica di compatibilità.

Determinazione del coeff. Diadsorbimento in base all’aumento dipeso del canister esposto.

N 0 = An

ηγ pγ e-Ttot

τ τ 1 - e-T

τ

Con rivelatore a Ge tempo di misura ~ ora

22

Esempi

Rischio 5 volte maggiore dei non fumatori

23

Misura del 222Rn in geofisica

24

222Rn, meteorologia ed inquinamento atmosferico

25

Metodo di Stima dell’Altezza dello Strato Rimescolato

• Misura della concentrazione di 222Rn in atmosfera

• Sviluppo e applicazione di un modello a box

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

0 4 8 12 16 20ora:

quota

(m

)

4

5

6

7

8

9

10

11

12

13

14

conce

ntr

azi

one

Rn (B

q/m

3)

Altezza Strato Rimescolato Radon

26

Misura delle concentrazione di 222Rn in atmosfera

222Rn

3.82d

α

218Po

214Po

210Po

3.05m β 1.6*10-4s β 138.38d

α214

Bi α210

Bi α

β 19.8m β 5.01d

214Pb

210Pb

206Pb

26.8m 22.3y stabile

Figli a vita breve Figli a vita lunga

27

Metodo di misuraCollection of 222Rn short-lived decay products attached

to aerosol particles and the on-line spectroscopic

evaluation of their alpha activity by a home-made

instrument

A

ZDepartment of Physics

& National Institute of Nuclear Physics

Milan, Italy

d<3.5µµµµm

N.b: radon progeny

mainly in the fine

fraction

(Porstendörfer,

2000)

28Department of Physics

National Institute of Nuclear Physics

Milan, Italy

Risoluzione temporale : 30 min

MDL = 0.2 Bq m-3

214Po (RaC): 7.69 MeV

218Po(RaA):6.00 MeV

212Bi(ThC): 6.05-6.09 MeV

212Po (ThC’): 8.96 MeV

αααα-spectrum in air

ThC sinonimo di 220Rn

29

From spectra to concentration in air

1) Constant flowrate (Φ=10 l/min)

2) Decay products are in radioactive equilibrium in air at the sampling height (6m agl) (Jacobi & Andrè, 1963):

λ218Po C218Po = λ214Pb C 214Pb = λ214Bi C214Bi = λ214Po C214Po

3) Short-lived decay product concentration (atoms/m3) in air are constant during the measurement time (30 min)

4) High (>103 cm-3) fine particle number concentration � negligible not-attached fraction (Fisenne & Keller, 1996)

Department of Physics & National Institute of

Nuclear Physics

Milan, Italy

Used to convert Rn daughters concentration into Rn concentration0.76 disequilibrium factor measured in

Milan

( ) ( )tNCdt

tdNAAA

A λ−Φ=

( ) ( ) ( )tNtNCdt

tdN

BBAAB

B λλ −+Φ=

( ) ( ) ( )tNtNCdt

tdN

CCBBC

C λλ −+Φ=

A=218Po, B=214Pb, C=214Bi

On the filter:

Φ= flowrate λ=decay constant

Ci= concentration of i-radionuclide in air

Ni=number of i-radionuclide on the filter

30

The box model

I. Mixing Layer Height decreasing

[ ] )(

1

)( 111 −− −−−

−− ⋅⋅+−=⋅ iiiitt

ii

tt

iiehCe

EhC

λλ

λ

[ ])(

1

)(

1

11−

−

−−−

−−

⋅−−

=ii

ii

tt

ii

tt

i

eCC

eEh λ

λ

λ

II. Mixing Layer Height increasing

[ ] [ ] [ ] )(

21

)(

122

)(

11

)( 12111tt

i

tt

i

tt

ii

tt

ii

iiiiii ehhCehhCehCeE

hC−−−−

−−−

−−−− ⋅−+⋅−+⋅⋅+−=⋅ −− λλλλ

λ

[ ] [ ])(

1

)(

21

)(

122

)(

11

)(

1

12111

tt

i

tttt

i

tt

ii

tt

ii

iiiiii

eCC

ehCehhCehCeE

h −−

−−−−−

−−−−

−−

⋅−

⋅⋅−⋅−+⋅⋅+−=

−−

λ

λλλλ

λ

Contribution due to Rn in the residual layer included, when the MLH is increasing

Department of Physics

& National Institute of Nuclear Physics

Milan, Italy

Box model: links Radon pattern and MLH. ML described as a box of unitary base and variable

height (the MLH). Hypotheses:

- Radon is exhaled from the Earth at a constant rate

- Radon is homogeneously distributed in the box

- Radon is removed only by radioactive decay

Exhalation rate measured by Facchini etal. 1985 in Milan: 0.02 Bq/m2 s

The model can be applied only during stable conditions

Ε= exhalation rate

λ=decay constant

Ci= concentration of i-radionuclide in air

Ni=number of i-radionuclide on the filter

31

Comparison between box model and radiosoundings results

Anno 2 000 C oe ff. A ng olar e In ter cet ta R

2

G ennaio 1.07 ± 0.09 41± 60 0 .78

Febbr aio 1.21 ± 0.09 62± 29 0 .81

M a rzo 0.98 ± 0.05 43± 40 0 .90

Ap rile 1.05 ± 0.04 17± 22 0 .95

M aggio 1.04 ± 0.04 22± 34 0 .94

G iugno 1.02 ± 0.03 31± 21 0 .95

Lu gl io 1.02 ± 0.03 34± 20 0 .91

Agos to 1.09 ± 0.06 44± 36 0 .87

Sett emb re 0.95 ± 0.03 21± 26 0 .95

O ttobre 1.07 ± 0.06 65± 40 0 .79

N ovembr e 1.01 ± 0.05 12± 16 0 .86

D icem bre 1.09 ± 0.05 25± 15 0 .86

Department of Physics

& National Institute of Nuclear Physics

Milan, Italy

MLH from box model applied to Rn measurements vs. MLH as height of the temperature

inversion registered in radiosoundings at Linate (Milan) airport

MLH from radiosoundingsML

H fro

m b

ox m

odel

applied

to R

n m

easu

rem

ents

(m

)

January

February

March

April

May

June

July

August

September

October

November

December

Slope Intercept

Data with windy days excluded andmedium-low inversions (no ground-based)

Year 2000

Good correlation => Rn is a good tracer for MLH

32Department of Physics

National Institute of Nuclear Physics

Milan, Italy

Rn as a tracer for dispersion condition and PM10 levels

Radon concentration in atmosphere

Atmospheric dispersion condition

Pollutants concentration

Source emissions

Atmospheric dispersion conditions

33

PM10 and 222Rn: 14_27 February 2003

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

PM

10 (

µµ µµg/m

3)

0

5

10

15

20

25

30

35

40

222R

n (B

q/m

3)

Daytime PM10

Nighttime PM10

hourly 222Rn

PM10 and 222Rn: 14_27 February 2003

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

PM

10 (

µµ µµg/m

3)

0

5

10

15

20

25

30

35

40

222R

n (B

q/m

3)

Daytime PM10

Nighttime PM10

hourly 222Rn

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

8 p

.m.

8 a

.m.

PM

10 (

µµ µµg/m

3)

0

5

10

15

20

25

30

35

40

222R

n (B

q/m

3)

Daytime PM10

Nighttime PM10

hourly 222Rn

Daytime PM10

Nighttime PM10

hourly 222Rn

PM10 vs 222

Rn

Daytime

y = 7.67x + 6.06

R2 = 0.85

0

20

40

60

80

100

120

140

160

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18

222Rn (Bq/m

3)

PM

10 (µµ µµg/m

3)

PM10 vs 222

Rn

Nighttime

y = 6.77x + 14.04

R2 = 0.62

0

40

80

120

160

200

0 5 10 15 20 25

222Rn (Bq/m

3)

PM

10 (

µµ µµg/m

3)

Relazione con il PM10

Department of Physics

& National Institute of Nuclear Physics

Milan, Italy