+ All Categories
Home > Documents > Preparation of microporous carbon�ceramic cellular monoliths

Preparation of microporous carbon�ceramic cellular monoliths

Date post: 22-Nov-2023
Category:
Upload: independent
View: 0 times
Download: 0 times
Share this document with a friend
14
Preparation of microporous carbon±ceramic cellular monoliths T. Vald es-Sol õs, G. Marb an, A.B. Fuertes * Instituto Nacional del Carb on C.S.I.C.), La Corredoria, s/n. Apartado 73, 33080-Oviedo, Spain Received 9 June 2000; received in revised form 27 November 2000; accepted 28 November 2000 Abstract Carbon±ceramic cellular monoliths were prepared by coating a ceramic cellular monolith with a polymeric solution carbon precursor). Phenolic resol and novolac) or furanic resins, and polysaccharides sucrose and dextrose) were used as carbon precursors. The following procedure was adopted: a) substrate impregnation with a polymeric solution, b) curing or drying, c) carbonisation 700±1000°C, N 2 ), and d) physical H 2 O, 700°C) or chemical ZnCl 2 ) activation. In optimal conditions e.g. phenolic novolac, 64 wt.%; two impregnation±curing±carbonisation cycles) the material obtained exhibited a high carbon percentage 14 wt.%) with a micropore volume and a speci®c surface area relative to the mass of deposited carbon) of 0.32 cm 3 g 1 and 427 m 2 g 1 , respectively. By physical activation burno: 20 wt.%) the micropore volume increased to 0.44 cm 3 g 1 and the speci®c surface area to 1450 m 2 g 1 . By means of chemical acti- vation, a high carbon load 13 wt.%) was obtained in a single step, with a micropore volume of 0.36 cm 3 g 1 and a speci®c surface area of 791 m 2 g 1 . The activated material shows a uniform carbon distribution, good adsorption properties, good electrical conductivity 1.15 X 1 cm 1 ) and a high mechanical strength 16 MPa). Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: Microporous carbon; Carbon±ceramics; Monoliths; Activated carbon; Polymers 1. Introduction Ceramic cellular monoliths are widely used as catalytic carriers in the SCR systems selective catalytic reduction of nitric oxides) of power plants and in automotive catalytic converters. This material shows a high mechanical strength, a low- pressure drop, thermal stability and a relatively uniform porosity. In spite of these advantages, the use of this material is limited due to its non-ad- justable super®cial characteristics i.e., porosity, super®cial chemistry, etc.). Furthermore, as the textural properties and chemical characteristics of carbonaceous materials can easily be tailored, they are highly ¯exible. They are also stable in basic and acid media. Hence, these materials have a wide range of applications in many areas such as pollutant removal active carbon), gas separation molecular sieves) or chemical reaction catalysts and catalyst supports). At the same time they have a low mechanical strength i.e. mechanical and abrasion) that limits their application in many areas. The preparation of carbon±ceramic compos- ite materials makes it possible to obtain a func- tional material, that combines the properties of ceramic materials i.e., high mechanical strength, cellular structures, etc.) with those of Microporous and Mesoporous Materials 43 2001) 113±126 www.elsevier.nl/locate/micromeso * Corresponding author. Tel.: +34-985-280-800; fax: +34- 985-297-662. E-mail address: [email protected] A.B. Fuertes). 1387-1811/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII:S1387-181100)00354-1
Transcript

���������� � ��������� � ������������� ���� ��� ��������

�� ��������������� �� ������� ���� � �����

��������� ����� � � ������ ����������� � ���� ����� ���� ������ ��� ������� � ��� ����

!����"�� # $ � %&&&' �����"�� � ��"���� ��� %( )�"����� %&&&' �������� %* )�"����� %&&&

��������

+������������ ���� ��� �������� ,��� �������� �- �����. � ������� ���� ��� ������� ,��� � ���-����� ��� ���

/����� ���� ����0� ������� /����� �� �"����0 �� ���� ������ �� ���-����������� /� ����� �� ��1�����0 ,���

��� �� ����� ���� ������ ��� ����,�. ������ �� ,�� �������2 /�0 � ������� �����.���� ,��� � ���-����� ��� ����

/�0 � ��. �� ��-�.� /�0 ����������� /(&&�3&&&�+� )%0� �� /�0 ��-����� /4%5� (&&�+0 �� �������� /6+�%0 ����"�����

7 ������� �������� /��.� ������� �"����� 89 ,��:' �,� �����.������ ��.������������ �-����0 ��� ��������

������� �1������� � ��.� ����� �������.� /�39 ,��:0 ,��� � ��������� "�� �� �� � �����;� � ���� ���� /������"� ��

��� ���� � ��������� �����0 � &�<% ��< .�3 �� 9%( �% .�3� ��������"��-� �- ��-����� ����"���� /� ��=2 %& ,��:0 ���

��������� "�� �� �������� �� &�99 ��< .�3 �� ��� �����;� � ���� ���� �� 39>& �% .�3� �- ���� � �������� �����

"����� � ��.� ����� ���� /�3< ,��:0 ,�� ������� � � ��.�� ����� ,��� � ��������� "�� �� � &�<8 ��< .�3 �� �

�����;� � ���� ���� � (#3 �% .�3� ��� ����"���� �������� ���,� � ���� ����� ������� ���� .��� ���������

����������� .��� ���������� ��� ���"��- /3�3> ��3 ���30 �� � ��.� ��������� ����.�� /38 ���0� � %&&3 ?���"���

������ ���� ��� ��.��� �����"���

! "#����$ ��������� � �����' +�������������' ��������' ����"���� �����' ���-����

� ���� ������

+������ ���� ��� �������� ��� ,����- ��� �������-��� �������� � ��� �+! �-����� /�������"������-��� ��� ���� � ����� �1����0 � ��,������� �� � � ������"� �����-��� ��"������� ������������ ���,� � ��.� ��������� ����.��� � ��,������ �� ����� ������� ��������- �� � ������"��- ���� �������-� 7 ����� � ����� ��"���.��� ��� �� � ���� �������� �� ������� � � �� ��� �����@ ������ � ���;���� ��������������� /����� �������-�� ���;���� ��������-� ����0� � ���������� �� ���

��1� ��� ���������� �� �������� ��������������� ���������� � ��������� �� �����- �� ��������� ���-��� ��.��- A�1����� ���- ��� ���� ������ � ������� ���� ������ 4���� ����� ��������� ��"� �,��� ��.� � ����������� � ��- ����� � �� ������ ��� ����"�� /����"� �����0� .�� ���������/����� ��� ���"��0 �� �������� ������� /�����-����� �����-�� � ������0� �� ��� ���� ���� ���- ��"�� ��, ��������� ����.�� /���� ��������� ���������0 ���� ������ ����� ���������� � ��-������

��� ���������� � ������������� ���������� ��������� ��B�� �� �������� �� ����� � ������� ��������� ���� ������� ��� ����������� ������� ��������� /����� ��.� �������������.��� ���� ��� ��� �� ���� ����0 ,��� ����� �

��������� � �� �������� � ��������� 9< /%&&30 33<�3%8

,,,�����"�����C������C���������

+���������. � ����� ����2 D<9�#*>�%*&�*&&' �12 D<9�

#*>�%#(�88%�

%�&�� ��� ��$ ��� E������������ /���� � �����0�

3<*(�3*33C&3CF � ��� ��� ������ � %&&3 ?���"��� ������ ���� ��� ��.��� �����"���

�772 �3<*(�3*33 /&& 0&&<>9�3

��������� � ��������� /���� ��@ ������ � ��������������0� ����� ��������� ��� ������� ���������� ��"� � ��.� �1��� �� ���. ����.��� � ��,������ �� ���� �� � .��� ��1� ��� ��"�����������- ���� ��������� ��������� ���� �� �� ��� � �,��� ��.� � ������������

��������-� ������������� ��������� �� ��������;�� ��� .�� ��� �� ��������� ����������+������������ .�� ��� ��������� ��"� ��� ��"����.���� �� ����� �� �� �����-�� � ������ � ;1����� �� A ������ ��� �-������ ���- ��"� ���������� �- �������� "��� � ��������� /+�G0 ���- ��� �����. �����H ��� �� �� 4��"��� I3J������ ��������� � � ��������- ���.��� �1���,��� +�G /���� ���� #&&�+� ��K��� 3�> �0 ��.�� � ������������-�� ��������� /#�* ,��: ��0� 4����� �� ���� ��� �����.���� � ���.��� �1����,��� ������-����� ��� ���� /� ������ ��1�����0�5������B �� ��� I%J ������ ������ �� �� ������������ ,��� ������-����� ��� ���� /��1������6+�%� ����������� �� 9&&�*&&�+� 3 �0�

�,� �-��� � ������������� �������� �� �������. ����� "�K� ��� ���.��� �-�� �� ��� �������-��� 7 ���.��� ������������� ��������� ����������� ����� �� ��� ���� ���� �� ����� � ��. ���������� � ��� ������� �� ���� ��� ��� � ������ ��� �� "�� �� � ������� �� "��- ��.����� ������ �-�� ������� � � ��������� ��� �� ���� � ����� ��-�� �����. ��� � ������ �������������� �1����� � ��,�� ��� � � ����� ��� �� "�� �� � ������� ��� ��� ���.��� �-���7��.��� �������� ��� � ���- �������� �- ��1�.��� ����� ���� ���� ,��� ������� ���� ������ ������� � �������� ��� ��� �����"���.� � ����.��� �������� �� ����� ��, ��������� ����.���+���� ������ ������� �������� ��� ����-���� ��� �- �����. ��� ������� ��������� � �������� � � ���-����� ��� ���� ����,����� ����1���� ���-��� ��� ��� �� ������ �- ��������-������ �- ���� � "�� �� ��. � ������������� �� �- ��� ���,�.� 4���� ��, "�������-���-����� ��� ���� ��� �������� �� ����� ����� ����� /��.�� ��������� ����� � �� �� ������������ � �-� �������� ���� ����� ����0� ����B���� I<J ������� � ������ �� �� ������� ����������� ���������� ���-����� ,��� "���� � ��������� ����� � �� �� ���� ���� �� ������� ������ /�����0� ���� ������ ������� � ��� ����,�.

�����2 � ��. �� ��-�. ��� ���-����� ��� ��� ���������� � ��� � �������� ����������� ��� ���- ������ ����"���� �� ��"���� ������ ��������-� ��� ����"���� ���� �� �� ������� � � �-���� � .���;����� �.��� /+5%� 5%� �����0 I9�8J�� �- ��� ������� � �������� �.��� /6+�% ��4<�590 �� ��� ���-����� ��� ���� ����� �� �������������� ���� I<J� ��� ��� ���. ��������� ��"���� �� ���� �� ����� ���������� � ����������� �����-���� ���- ��"� ���� ��� �"����.���� �������� �����.� I8�(J� �5+ ��������� I*�#J� �������-�� � ������ I%�3&�3*J �� �� ������������-���I3�3#J�

��� ���������� � ������������� ��������/����� ����� ������ � ���� ����� ����� �������� ���� ����0 ��� �A ���� �� ��- �- ��� ���������������� � ��� ���-����� ���� ����� � � ���� �-��� ����������� 7 ���"�� � ,��B�� ��� �=��� ���� ���������� "�������� /����� �-�� � ���-��������� ����� "�������- � ��� ���� ������ � �����"�. ��� �1���� � ��� ���� ����"���� "�������������0 � ��� ������� ���������� ��� ��� ���-�����- � ���;�����-� � ������ B�,���.� � ������������� ,��� ���� �� � ������ ������� ������ ���� ��� ����������� � ��� ���������� � ��� ����������� �������.�-� ��� ��� ��� � ���� ,��B �� �����-�� ��� �A ��� ���� ��=���� ����������"�������� ��"� � ��� ���������� � ���� ��� �����"���� ������������� ��������� ���� ����� �������� � ��������� ������ �� �� �������. ����"�������� ��� ������������� ��������� ������� ��������� �� ������ � ��� ����������� � ��� ��=�������������� ���.�� /�����.����� ������������� ����"����0 ,��� ��� ��� � ������. ���������� ,���� ��� ��������� ����� �� ,����- ����������"�� ��� ���� � �����1 � ��� ��������

� ������������

'�(� )� ����

+��������� ��������� � ������ /���� ��� ��� ��� ��0 ,��� � ���� �����- � <3 ������ ���% ,������"���� �- +���. 7�� /+������0� ���� ����������� � ,��� ����B��� � %8( �� �� � ����������,�� ��� ,�� ������ � 3�* ��� ��� �������-� ��� � ����� �� <<:� �� ��� ��� ���� ��K� �� <�>

339 *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/

��� ��� ������� ��� � ���� ,��B ��"� � �����K� � 3�*� 3�*� %�> ��<� ��� �1��� �� ���.����.�� � ��� ������� ������� ������ �� 3& ����

� "�����- � ���-����� ��������� ,��� ��� ������� ���� ����2 ������� �� ���� ����� �����-������������ � ���������"� � �"�- � ��������������� �� .�"� � ����� 3� 7� �� �� ��� �������-����������� �1����� � ��.��� ,��.�� ���� � ��.����������� /(&&�+0 ��� ������ �� ���- ���� ������ ����� ����� ��

'�'� �&�� �� ������

'�'�(� �&�� 0�������� �����.���� ,�� �������� �- ��� �����

�. ��� ������� �������� � � ���-����� ��� ����� �������� ��� � ��� ��.� � %&�#&�+ �� �������.�. ���,�� <& � �� <& ��� ���� ��� ������.���� ����� ��� �1���� ��� ��� ,�� ������������ �- ������. ��� ������ � ����� �� >&&& ������ �- �������,�.� 7 ��� ������ ����� �,� �-���� ����,�. ,��� �������� �� ����"��� � 3> ���4�,�"��� ���� � ��� �1�������� ,��� ������� � ��- ������. ��� �������� ,��� ��� ���� � ���-����� � ����� /L��"�0 �� � ��� ���� �>&&& ���� �� ����� ��.�. ���,�� <& � �� <&��� �� ���� ������- �� 3> ��� G ��. �������.� ��� ������� ����� ,�� ������ � � �� �,�- ���� ��� ������ ,��� �������� ��� �� ������ �1��� ���� ���������� ��� ��������� � �1�������-����� ��� ����

'�'�'� �����0�������� ��� ������ ,��� ����� ,��� � ��� �

��� �� � �������� �� � 3>&�+ �� 3 ��

'�'��� 1�"��0�������� ��� ������ ,��� � ���-����������

��� ��� ,��� ����� �� 3%&�+ �� ����� ��.�.���,�� 3 �� < ��

'�'�-� �����������+ ��� �� ����� �������� ,��� ��������� � �

H ���K ������� ������ � � "������� � � ��� ����/+��������0� ��� ������� ,��� ������ � � )%

������ /4����. ����2 >�+���30 � �� (&&�+ �� ����B�. ���� � 3 �� ����,����� ���- ,��� ��������, � )% �� ���� �������� ���

'�'�2� 34"��� �� ������� ��������� �������� ,��� ����"���� �-

.���;����� ,��� � �����C����.� .�� ��1� ��/%> ,��:0 �� (&&�+� ��� ������� ,�� ������� � �� � H ���K ������� ������ � � "������� �������� �������� � ��= ,�� ���� ����� �� � �3� ����&�� # ���. ��� ���� � ����� � �������"���� ������� �� #& ��� ���� � ����� ���� ������� ����� ��� ����"���� �����

'�'�/� �4 &�� �� ����+������� ����"���� ,�� ������� � � ,��� K��

�������� �� ����"���. �.��� ��� ������ �� ��������� ����"���� ��=��� ���.���- �� ����� ��

����� 3

��� ��������������� � ���-����� ��������� ��� �� ����� ���� �����

���-����� ��������

/�-����0

� ������ ���-��� ��� ��� ��������������� M��.�� ���� � ��. ����

�������� /,��:0 /)%�

(&&�+0���"�� +���������

/,��:0

��������- /%&�+��� �0

�!!3� ��B����� � 8( &�9> �

�!!%� 5�������� � 8< &�9( 93

�)!� �?!� ������� 98 &�&3* <>

(& &�#*

�!� �?!� � >9 &�33 <<

�N+� ������� M���� >& &�&3< (<

8& &�&*

G?O� ������� M���� >&�*& &�&3& *&

*& �

� ������� ����� ����' � ������� �"���� ����' � � ���� ����' � � �����' �G�1������

*� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/ 33>

���-���������� ��� ����� M�� � ���� �� ��� ������� ���� ����� ;��� ��� ������� � ������� �� ��������� � � 6+�% ��� ��� /9% ,��:0 �� > ������� ��� ������ ������� �� �� />&&& ���' 3>��0 �� ����� /3%&�+� 3 �0 ����� �����.����,��� ��� ����� 7 ��� ���� � ���-���������� ��� ������ ��� �������� ����"���� �.�� �� ��1�� ,������ ����� ���� ���� /6+�% ����������2 8�<,��:0 ����� ��� ���������. �����

'��� �&�� 4�� �������

'���(� ����� &����G�=���� ���������� ,��� ��� �� �������� ���

��� � � ����� � ��� ��������� �� ��/�0 ����� ��� �� /5+0 �� ��;�� �-

�+ � ��� � �

� �� 3&& �3�

,���� #� �� ��� ���� � ��� ��������� � ����� ��# �� ��� ���� � ������

/�0 ����� � ����" /1+0 �� ��;�� �� ��� ���� ������ ��� �� "�� �� � ������� ��� ��. ��������� /+&0� �� ��

�+ � ��&

�.���<� �%�

/�0 6����� �7 8�� � ��� � /6+0 �� ��;�� �� �������� � ��� ���� � ����� � ��� ������� �� ����"�� �� ���� � ����� � ��� ��� ��"����� ��� ;�����7� �� .�"� �-

�+ � �� ��+

�<�

+ �� � ���. ��� "�� �� �� �������- � ��� �������� � ������� �� �+ ��� �� � ����� �����-�,���� �� ��B� �� % . ���< I%&J�

4���� �� ��� ��B� � ���������- ��� ����� ���������� ����� � �� �����;�� �� ������ ����� .��������- ����B�. ��- ��� � #& ,��: � ��� ���������� ����� � ���������� �� ������

'���'� *4 �&�0� �& ��� ��"���� ������.��"������� ���-��� /+�7� ?���������

P���0 ,�� �����-�� �� ���� ���� ��� �������������� � �� �� ����- � � ��� �-���-��� �� ���������� �1��������� �� �������� ��� �����

����� � ��� ������ �������� ��� ������ ,�������� � ��� /A�, ����� 3&& ��<C��0 � �� ��������� �� � *>&�+ /�����. ����� %&�+C��0���� �-���-��� �1�������� ,��� ������� � � �������.�� �� ��� ������ ,�� ������ � �� (&&�+/�����. ����� >�+C��0�

'����� )������"����. ������� ���������- /�?�� 6�����

G�� #9%0 ,�� ��� �� ����� H �������"� ��������� ��� � ��� ����� ������� ��� � �����������

'���-� * 9���� ��"���+5% ��������� �1�������� ,��� �������� ��

%&�+ � ��� ������.��"������� ���-��� ������������"�� ��-� ��� ���-��� � ��� +5% ������������� ,�� ������� � � ��. ��� G ����!��� �B�"��� �H ����� ��������� ��K� ������� ����,��� ��������� �- ��� ����� ��� ����� ��������� ��� ���-��� � ��� ��������� ��������� �.���� ,��� ��=���� B����� ���������2 +5%� <�< ��'+%48� 9 ��' ��+943&� 9�> ��' ��+943&� >�& �� I%3J� )%

��������� ,�� �������� �� �3#8�+ �� ����� ����?� � ���� �����

'���2� ) 4��� ��� �0�4�1��� �� ���. ����.�� ,�� �������� � ���

����� � �������� �� ������������� �������� ��. � ���������������� 7)��!5� ���-������ ����,�. ���� /+�3<<�#(0 �� �� ����.���������� ����-�. � ������ ���� ���� � %##)���3�

'���/� %� & ��� ��"������ ��� �������� ���-��� � ��� ������������

�������� � P?+5 +4)�%&&& ���-��� ,�� ������-���

'����� %� ���4 &�� & ��� & ������ ���������� ��� ���"��- � ��� ��������� ,��

���� ��� �- � �,� ���� ������� ��� � ����� ��+ �����

'����� +������"��� B������� "�������- � ��� ���-����� ��� �

��� ,�� ���� ��� �� %&�+ ��. � ����. ����"��������� /������0�

338 *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/

� ������� �� ���������

��(� �&�� 0����� �� �

���� ������ ����� ,��� ��� �=��� � ��� ��=����"�������� � ��� �����.���� �������� � ��������"���� ���� /�)!0 ,�� ��� �� ����� ���� ����� ����� �1��������� ��� ���-��� ������������ ��- �=���� ��� ;�� ����� �������.� � ����� ��� ������� ��� �"�� ��� ������� � ����������� ���-��� ���������� "����� ���,�� %> ��(& ,��:� �� � ���-��� ���������� ��.��� ���>> ,��: �����.���� ,�� ������� � � �� 9>�+� ������ �� ������� ��� "�������- � ��� ��� ��� �������"� ��� ��������� ��� ��� � �������� ������������� � ��� QQ�� �����"��RR ������� ����,�� 9# ,��:� �� �� � ����� �� ����� ��,�� ������������� 3�����-��%��-�������� ,�� ��� ����� ��. �.��� �� �� �����"� ��.��� ������������� �"�������� � ���� � ��� ���"�� ,��������� � � �� >&�+� ��� �=��� � ��� ���� ����������� � ��� ����� ��"���.� � ��� �������������� �� ���, � ��.� 3� 7� �� �� ��� ������� ;. �� ���� �������. ��� ���� ��������������� �� � ���� � ���� ��� ����� ����� �� �������� �����- � ��� �������� ��� ����� ������ �������� ��� % �� 3& ,��: ,�� ��� �������������� ����� ��� %> �� 8> ,��:� 7� ,��

�����"�� ���� �� ��� ���-��� ���������� ���������� ����� �� � ��������� ����� ��� � ������ � ��� ������ � ��� ������� ���� �� �������H ��� � ��� ��.� "�������- � ��� ��� ����,���� ��B�� �� ��S� �� �� ���� ��� �1���� � �������� ������ �� ����,�� �� ����"�. ���� �1����,��� ���� �=��� ��� ����� ����� �� ��� �������� ��� �"�� ��� ������� � �������� �,� ������� �����"�� ,��� ������2 ��� ���,�. �� �������� �-���� � ����� I<�3%J �� ����. � ��� �����.����� �������� �� ��.� ����� ������ ��� ������,�. ������ ���� ��� ��.��� ����� ������� � �� ��- ����������� �� ��� ��� ��� ���� ,�����, "���������� /���� �%> ,��:0� ��� ���� ����������� ��� ���� ���� ������ ���� ��� ���� ��� �� ������� �����. �� ��� ������� � � ������ ��. ��� � ��. ����� ����� ��� � ������ �������- ������� �� ��� �1������ � ��� ���������� ��.�� �� �� ����� ���� ����� !���"�. ������� �1���� �- ����. ��� ������� �� ��.������� .�"�� ��������� ,��� � ��,�� ����� ������ � ,��� � ���� ���� ����� ������� ���� ������ ������- ��� ������� � ��.� % ,���� �,� ���� �������������. �� �,� ������������ ����������������� �- ��� ���,�. /��.� %�0 �� �- ����./��.� %�0� ��� ���,� 7 ��� ��.�� � ����� ��� ������� ����"�� � ��� ��� �1���� ,�� �������� �-����. ��� ������� �� ��.� ����� />&&& ���0 ��3> ���

��� �=��� � ��� �����. ������ �� �� ����� �����.���� �-���� � ��� ��� � �� �������� ��� � ����� ,�� ���-��� � �,� ��=����,�-�2

/�0 +�+ �-����� ��������. �����. �� � ��.������ ���� ��� ���� �-��� ��� ������ �� ����������

/�0 +�+�+ �-����� ��������. �����.� � ��.�� ��������. ����� � ���� �-����

���� ��� ;��� +�+ �-��� ��� ����� ����� ,��%�< ,��: �������. �� 9�3 �� 8 ,��: ���� �������� �� � ��� �-���� ��������"��-� ��� ������������ � ����� ����� ���� ��� ;��� �-��� ���� �1������ �- ��� ������� � � ���� ;�� �"����� � ������� ���� ��� ��� �=��� � ������. ������������� � ��� ����,�. �-����� ���� �=��� ��"��"�� ����� ��� � ����� � ��� ,���� � ���������� 7 ��� ���� � +�+�+ �-����� ��� ���������� � ��� �������� �������� ������- ������� ��"� �-����� ���� ���� ����������� �����

��.� 3� ����;����� � ����� ��� � ,��� ���������� �

���-����� ��� ��� /�)!� �� �����.���� �-���0�

*� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/ 33(

���� � ��� ����� ����B�� �- ��� ���-����� ;����� ����� � ���� �� � "�� ������ ����B�.�� ��. ������������ ���� ���������� ���� ���������� � ��. ��� ����,�. ����� �� �����"������� ������� ��� ���� .�� � ��� �������� ��.�< ���,� ��� ����;����� � ��� ����� �����,��� ��� ���-��� ���������� � �������������������� �����.���� �- �� �� �,� +�+�+ �-�

����� ��� ����� ����� �������� ��� ( /�� +�+�+ �-���0 �� 3% ,��: /�,� +�+�+ �-����0 �� >>,��: �)!� �?� �������� ���,�� ���� +�+�+�-���� .�"� ��������� ,��� � ������ ����� �������� ��� ���� .�� � ��� ������� �����1� ,��� �������� �� ������� ������� �- +�+ �-����� ���� �� �����H ��� � ������ ���-��� �;������� ������ � �������� �����"��� +�+�+ �-���� ����, ��� �� � ��.��� ���-����� ����������� ,��� �������� �� +�+ �-����� �� ����� ��"� +�+�+ �-�������� �� ��,�� ����� ��� � ������ � ��� ,��������� �� � � �� ������ ���� �;�������� ��� ���.��� "�� ������ ����B�.� � ��� ����� ������������ �����

��� �1��� � ���-��� �;������� ��� ���� ������� �� ����� ����� ��� ���� �=����� �-��� "�������- � ��� ���-����� ��� ���� 7� �� B�,���� "�������- �� �� ����;�� �- ���.�. ����������� ��� � � .� �������� � "�������- ��� ���.��� � ����� ������� � �����.���� �������� ������� �� � ������� � ��� ��� � � ����� ���������� �� � ������ ��������� � ��� ������������1� ��� ������� � ������������ �������,��� *�% ,��: � ����� ,�� ������� ��� ����-����� ��� ��� /�)! 89 ,��:0� �- �����.����. �� %&�+ /"�������-� &�>% �� �0� ,������ �� �������� �����.���� �� 9>�+ /"�������-� &�3&

��.� %� �?� ����������.����� � ������������ �������

�������� �������� �- /�0 ��� ���,�. �� /�0 ����.�

��.� <� �������� � ����� ��� � �� �� �� �,� +�+�+

�-����� ,��� ���������� � ���-����� ��� ��� /�)!0�

33* *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/

�� �0 ��� ����� ����� ,�� #�& ,��:� �?� �1��������� ���� ��"���� � ������ ����� ������� ����� ��� �������� �����.���� �� 9>�+� �� � ������� � ����� ��� � ����� � ��� ������ � ����������

?1���� ��� ��� ,�� ����"�� ���� ��� �����.����� ���� �- ����. ��� �������� ���� ,��������� � � ������ ��� �����. /��� � 3&&�+0 ���� ������ �������� ��� 4����. ��� �������� ��. ��� ������. ���� ����� �� ��������� ,��� ���,�� ����� ����� � � � ������ ����� �������� ���� �� �����"�� �- �?�� ��� ���� � ���������� �� � � �� ��� ��,�� "�������- � ��� ��� ������������. ��� ����"�� � ���� �1�����

��� ����� ����� � ������ �������� �� ��������� � ������ ���� /���,�� <& � �� <&��0 �� ����. ����� /�� ����� ��.�� ��� %�>��0�

� ���-��� � ��� �������� ���������� � ������������ �������� /�)!� 89 ,��:� �,� +�+�+�-����0� .�"� ��� ����,�. ��� ���2 #% ,��: +� %�>,��: 4� > ,��: 5� �� &�> ,��: )� ��� ���.� �����.� � ��� ��������� ������ �� �������-��1�����-����������� /��1�0� ,���� �� � ��������B�. �.�� ����� �� �"������-�� ������� �������

��'� :� �7 ��; � �� ���"& �� &� ���� � ������ ������

7 ��.� 9� ��� ,��.�� ���� � ��. ����������� ��������� �.���� �������� �� �� ���� ���-���������� ���� ����� ��� ����� ����� � ���� ������������ � ��� ���-����� �������� ������ ���� �� �� � ��� ���-���� ���-����������� ���, �.������ ,��.�� ���� � ��. ����������� ��������� ��� ,��.�� ���� ��B�. ����� ����- � ���%&&�9&&�+ ����"�� �� ���-����������� �� � ���%>&�(&&�+ ����"�� �� ������ � �� ���� /�!0�� �)! �1����� � ������� ����"�� �� ,��� � ;��,��.�� ���� � ��� � <> ,��: /��.� 90� � �1�����"� � �"�- � �������� ������������ ����-����� ��������� � ��. �-���-��� �� .�"� �-$�B�� �� L�,�� �� I%&J�

����� % ���,� ��� ��� ��� ������� �� ������������ �������� �������� ��� "���� � ���-��������������� ����� ��� ��� ����, ��=���� ���-�����

��������� �� �� �������� � ����� � 5+� 1+ ��6+� 7 ���� ������ ,�� ��� ���-����� ��� ������ � ������"��- ��.� "�������- �� ���� �������� ��/���� �&�9& �� �0� ��� �����.���� ,�� ���������� � �������� �� � 9>�+ � ����� �� ������������������ � ��� ���-����� ��� ��� ��� ���� �������� �� �1������� ��� ����� ����� � ���������� �� ����- ������� � ��� ����� -�������� ������������ ,���� �� � �������������� ����� ���-��� /��.� 90� �� �� ����� /������� �� ����0 ,��� ����� -����� � �"�� >&: .�"� ���� ����������� ,��� ����� ������ � ��� ��.� � >�*�>: � ��- �� +�+�+ �-���� ��� ��"��- ;���������� ���� � ��� &�39�&�%9 ��.� ����-�. �������� �� +�+�+ �-��� � ���.� ������ � ������.��� � ������� �������- ������ ;����� +����H ���-� ��� ����� ��������� � ��� � ������� ������������� � ���������� ���-����������� /��1������� G?O' � ������ �N+0 ,��� ����� -����� �����, <&: ���� �� ������������ ��������� ,�������� ������ � ��� � % ,��: �� ��"��- ;����������� � &�&8�

��B�. ��� ���� � ��� ����� ����� � ������������ ������ ����� ��� ��� ���� ��������"� ������� ���� ������ 4�,�"��� ���-����������� ��"���� ��"���.� � ������ �����. /,���� ��� �����-0�� .������ �"���������-� 5 � � ��� ��� ���-�����

��.� 9� +��.� � ,��.�� ���� � ��. �-���-��� � ��=����

���-����� ��������� /�����. ����2 >�+ ���3' )%0�

*� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/ 33#

��������� ������ /����� %0� � ������� ���� /�"����� �-��� �)!0 �� � ���-���������� /G?O0 ,�������� �� ������ ���-���� ��� ��� ��� � ,���� ����������� � ����� <� 7 ���� ����� ��� �A ��� ����-��� ���������� �� ���� � +�+�+�-���� � ��� ��������������� � ��� �������� ���������� �� ��������� ��� ��.���� ����� ��������� ������� �- ��. ��.� ���-��� ������������� �,� +�+�+ �-����� �� �� �� �)!� � ��������,��� 39�( ,��: ����� �� ������� � �,� +�+�+�-���� ��. � ���-��� ��� ��� � 89 ,��:�,������ �� G?O /*& ,��: ���������� �� �,�+�+�+ �-����0 ��� ����� ����� � ��� �������������� �� *�9 ,��:� 7 ��� ���� � ��������������������� �������� ,��� ����� +�+�+ �-����� ������-��� ��� ��� �����- ��������� ��� ��� � �������� � ��. ��� ����� �-���� +���H ���-� ������������ ����� ��� � ����� ����- � ���������� ��������� �������� ,��� ���� ��� �,�+�+�+ �-����� ��������� ��� �� � ������ � � ������� ���..�.�

���� 34"��� �� ���� �� � 9���� � ���& ��

��-����� ����"���� � ��� �������������������� ,�� ������� � � �- ����� .���;����� ��(&&�+� 7 ����� �� �����"� � ����.��� � �����"����' ��� .���;����� ������� ,�� ������� � � ����, ������� ����� /�3 ,��: ��30� ���� �� ��� ������� ������� ��� �� ��� �������� ������ �� �����������- ��"����� �����- ���. ��� ������������ �������� ���� �� � .���� ��������� ����������. ��� ��1� ��� ��������������� � ��� ��������� ���������� �� �� ���� .���;����� ,�����B� �� �������� �� ������� ��������� ,��� ��.�� ���� ����� �� � ����, ���� ��K� ������� ������.� > ���,� ��� "������� � � ��= /�����,��.�� ����� :0 ,��� ����"���� ���� �� � ������������ ������� �������� ��� � �"���� ������������ ��� � ��= ��.���� ����, %& ,��: ��� ���������� .���;����� ���� �� ��� � &�# ,��: ��3���������. �� � ���� � �&�< ,��: ��3 �� � ��=�� �"�� <& ,��:�

����� <

?=��� � ���-��� ���������� �� ���� � +�+�+ �-���� � ��� ����� ����� � �����.���� ��������

���-�����

��������

���-��� ���

��������

/,��:0

+�+�+

�-����

��� ��� "���

�����- /%&�+��� �0

7����.����

�������� ��

/�+0

!���� � �

�����������

/,��:0

+���� �����

5+ /,��:0 1+ /. ���<0 6+

�)! >> 3 &�&*& %& 8> (�3 &�&<8 &�%&

% 3%�& &�&89 &�<>

89 3 &�>% 9> 8> #�& &�&9( &�%8

% 39�( &�&*& &�99

G?O >& 3 &�&3& %& %& %�& &�&3& &�&8

% %�( &�&3< &�&(

*& 3 � #& %& 9�> &�&%9 &�3<

% *�9 &�&9< &�%9

����� %

?=��� � ��� �-�� � ���-����� ���� ���� � ��� ����� ����� � �����.���� �������� /�� +�+�+ �-����0

���-�����

��������

���-��� �����

������ /,��:0

��� ��� "�������-

/%&�+� �� �07����.����

�������� �� /�+0!���� � � ����

�������� /,��:0

+���� ��� �

5+ /,��:0 1+ /. ���<0 6+

�)! >& &�&%& %& 8> >�& &�&%> &�39

�!!3 8> &�9& 9> � *�> &�&9< &�%9

�!!% 89 &�9( 9> ># 8�* &�&<< &�3*

�! >9 &�33 %& 8( >�& &�&%> &�39

G?O >& &�&3& %& %& %�& &�&3& &�&8

�N+ >& &�&3< %& %( %�3 &�&3& &�&8

3%& *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/

+�������� ��������� /& ,��: � ��=0 �1����� �"��- ����, ������������-� ���� �� �� ��� ���.� 8 ,���� ��� ����;����� � ��� ���������"�� �� ,��� ��� B����� �������� � ��=���� �����

����� ��� �� ��������� ��� ��� ������"������������� ��� ��������� "�� �� ��� ����� ��������� ��� +5% /&�<% ��< .�3� � <�< ��0 �� ��� ��� /&�3> ��< .�3� � >�& ��0 ���,�. ����������������� ����� ��� ���"� �=���� � .����-������ � �� �� ����� ����"�� ��� ������� �����I%&J� ����"���� � ��� ��������� �������� �� ���� ����.���� � ��� ���������� �� �"������ ���.� 8 �� � ������ ����"���� � �� %& ,��:� �� ��� ������� �� ��� ������"���� ������� ��� ���������� "�� �� � ��� ����"���� �������� /%& ,��:0�����- ���.�� ��� +5% �� ��+943&� 7 ����� 9��� ��������� "�� �� "�� �� /+5%� %&�+0� ������� "�� �� ��������� ��� )% ���������/�3#8�+� G�� ������0 �� ��� �?� � ���� ����/)%� �3#8�+0 ��� �������� �� "���� � ����"������.����� ��� � ��.� � ��= ��� "�� �� � ��� ����"�� �� ��������� ��� +5% �� )% ��� ������������ �� � �������� � ���� ������������-��"������� � ��. ����"����� ,���� � ��� �������� � ������ ��������������� � ,���� ����� +5% ,� �� �� ��.��� ��� � )% �� � ��������������� �� ,���� � +5% ,� �� �� ��,�� ��� � )% ���� �����;� � ���� ���� �� ���� ��� �- )% ���������� /��?�0 ���,� � .���� ������� ,��� �����"����� ��� 9%( �% .�3 �� ��� ������"���������� �� 38<( �% .�3 �� ��� �������� ����"���� ��<> ,��:� ����� ���� � ..��� ���� .���;����� ���� �� �����- ���� .�� � ��� ���������������������� ���� ������- �� ���� �"������ �- ���������� � ��� �"�� ��� � ��� ��1� ��� ����������� � ���� �������� ,��� ����� ���� ��� ������� ��������� � ��������� � �� �� �����

��.� 8� + � ����"� ��������� ��K� ������� ��� �� �������

"���� �� ����"���� ��������� ������� �� ��� ���� � ������

)������"���� ������� �� ����"���� �� %&: ,��� ��������

��� �)! /89 ,��:0� �,� +�+�+ �-����� 6+�% ����"����

������ ,�� �������� ��� �)! /89 ,��:0�

����� 9

����;����� � ��1� ��� ���������� /������� �� ���� � �����0

� ����"���� ������������� �������� ,��� � ��= ��.���

/�)!' ���-��� ����2 89 ,��:' �,� +�+�+ �-����' �+& � 39

,��:0

� � �=

/,��:0+5% ���������

/%&�+0)% ��������� /�3#8�+0

� +5%

& /��< .�30 � )%

& G��

/��< .�30

��?� /�% .�30

& &�<% &�3<% 9%(

3% &�93 &�%#% 3%%(

%& &�99 &�99> 39><

<& &�9# � �

<> &�>< &�>9% 38<(

9& &�9( � �

��.� >� ����;����� � � ��= ,��� ����"���� ���� �� ������

������ �������� /�)!' �,� +�+�+ �-����' .���;����� ��

(&&�+ �� %> ,��: �����0� ��+�& � 39�& ,��:�

*� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/ 3%3

;����� ,���� ����"���� ��� �� ��� ��������� ������ ���� �� � ����� ����� �������� /�%&��0� 7� ��� ��� "���;�� ���� ��� ���.� � ��1� ������������� ,��� ����"���� ��.��� �� ��� ������������� �������� ����,� � ������� ���� �� ������������ �- ����� � ����� I%%�%8J ,��� ������� ����� ����"���� � ����� ;�����

���� ,���� ������. �� ��� ��� ���� ��� �������������� ������� ����"���� �� %& ,��: ��� �� ���� ���� ��� �� � � ����� "�� �� � ��� �#&�&&& �% ��3� ���� "�� � �� ��.��� ��� ������������� �� ,��������� ������� �������� ����� �����-��� � ������ �� � ������"� ��"�������,���� ��� � ��� ��.� 3&�&&&�9&�&&& �% ��3 I%(J�

����"���� ,��� ����� ��-����� �.��� ,�� �������-���� �� �� +5% �� ��� ,��� ��� �� ����"����� �.��� � �������� ,���� ,� �� �� �� �����"���� ���� ���,�� &�( �� 3�( ,��:��3� ������������ "�� ��� ������� ,��� +5% ��� ��������� ����� ������� ��� ����� ����"����� ��� �����"���� ���� ��� � ��, ��������� "�� �� /&�3*��< .�3 �� <& ,��: � ��=0�

��-� �4 &�� �� ����

+������� ����"���� ������;�� ��� ����������� ����"���� ������������� �������� ���� ������������� �� ����"���� ��� � � � ��.�� �����7 ���� ,�-� �������� ����"���� �� ��������� �� ������ �� �"������. ��� ��. ����"���� ����/�%% � �� %& ,��: � ��=0 ����� � ��-���������"���� /�����0� 6�� �������� ,�� ��� �� ����������� ����"����� ���� ������� ,�� ������� � �,��� �,� ��=���� ���-����2 �)! �� G?O �����,�. ��� ������ ��� ��������� � ��� ������ %�

��� �� � 6+�% ����� �� �������� ,��� �.������ ����� -���� �������� �� ������"�������������� ���� ������� �� ���� ���� ��� ����1����� ��� ���� I� �:+� � <&:J ��� �� �)!I� �:+� � 3&�<&:J� ��� �� �� � ���� ������� ������ �������� ����"���� �� ��� � ���.� � ����-���-��� ��������� �� � ��� �� � ,���� 4%

���� ���� �� �"� ��� �� ��� ���� ���� ����������� ��� ���. � � ������� � ��� ��� � ��������� ���� ��� I%*�%#J�

�� �1������� ��� ������� � 6+�% ���� ��� �������� � ��������� "�� �� �������� �� ������������ ��������� �� �� �� � �)!� � ��������

,��� � ����� ����� � ��� 33�3> ,��: ��.� ��� ��������� "�� �� � ��� � &�<8�&�9& ��< .�3 ��������� � ��- �� +�+�+ �-���� ��� ���������"�� �� �� ������� �� ���� �����"�� �- ��-����� �����"���� �� 3% ,��: � ��=� �- �������� ���������������- ��"������ �- �������� ����"��������� �� �� "��- ����,� �� �� �� ��� ��� ������������ ��K� ������� ��� �������� � ��.� 8�+������� ����"���� ���� ���� ��� � ������� �� ���� ����� �� �� ��� ���������- ����"���� ��������� ��� � �?� � ���� ���� � (#3 �% .�3� ,������ ��.��� ��� ��� "�� � ������� �� � ��������������� /9%( �% .�30� � � ��,�� �������� �� ������������ �- ��-����� ����"���� �� ��=����� ��=� /����� 90�

�� ������� ������ �������� ����"���� ,���G?O �� ��� � ��.�;��� ������� � ����� ������ � ��� �������� /�� +�+�+ �-���0� ��� 9�#,��: /��������� ������0 �� (�< ,��: /���������-����"���� ������0� 4�,�"��� ��� ��������� "��� �� ��������� �- +5% /%&�+0 ��������� ���.���-��� &�<3 ��< .�3 /��������� ������0 �� &�%8��< .�3 /���������- ����"���� ������0�

����� ��� ��� ���, ���� �������� ����"���� ��.�"� ������������ �������� ,��� � ��.� ����������� 4�,�"��� �������� ,��� ��� ���������������� �- ��-����� ����"����� ��� ��������� �������� �- �������� ����"���� ���, ���� ��1� �����"��������

��2� )���������� �� & 4��� ��� �0�4

+���� ��������� ���� .�� � ������� � ��������� �� ������� ��� � � ������"��- ���� ����� � ��� ������� �����1� ����� ��� ����� �������. ��� ,����� �� �� �� ��� ��� � �1�������� � ��� ���B� ������� �- �?�� ���� �� ���� ������� � ��.� (� ,���� ��=���� ������� �������������� �������� ��� ���,� ���� ��������������� ��� ������� � ��.� (� �,� ���� ��������2 /�0 ����� �� ����� ��� �-�. ��"����� �������� ������� �����1� /�0 ����� �� � ����� ��� �� ����� � ��� ������ � ��� ������ ���� ���"����� �=����"���� � ��� ������ � ��������� ��1���� ���-����� ��� ���� G������ � ����� ���� ���� ��� .�"� � ��.� (� �� �� ����� �������� ���� ��� .�� ��� ������ ,��� � �=����"�

3%% *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/

��K� ����, >& �� �� �����- ,���� ��� 3&�%& ����.�� ��� .�� ��� �� �� ;�� ��� ��"����� ����������-� ���� ��� ���-��� "�� ������ ����B�.�� ��. ����������� ���� � ��� ����� ��� ��� �� /��.� (�0� �- ���� � ����������� ���� �������� ��� ��1�� � ������ � ;���� ��"����� /6+0���� �,� +�+�+ �-���� ,�� ��������� �� �� <(:����� �� ��� ���- .�� ������������- �� ��� �������������� ����� ��� ������� � ��������

����� �� � ��.� ��.��� � ����������"��- ����,�� ��� ��=���� ����� .�� ��� �� ���, ���.� (�� ���� �� � �������� ���� �� ��� �� ������ ��������� � ��������������� ����������� /����������������-���0 � ,���� ��� ���������� ��� ���"���- ������ � ��� ����� ����������"��-� ��.�(� ���,� ���� ��� ,���� � ��� �������������

������� ������ ��� ��������- ��"���� ,��� ������� 7� �� ���� �� �����"�� ���� ����� �� ������������ � ��� ������� � �������� �� � ���� ���������� ��� � ������ ,��� ;�� ��� ���� ���� ��. ����������� ������� 7� ,�� � � ��������� ���� �� ��� � ���� � � ;�� �"�� ���,���� � ��� ��������

�1��� �� ���. ��������� ����.�� ,�� �������� ��� �� ������� �� ������������� ���������� +������ �������� �1����� � �������������.�� � 3& ���� �� ������������� ��������� ���, � ��������� ����.�� � 38 ��� /�,�+�+�+ �-����� �)! 89 ,��:� �+ � 39 ,��:0� ������ � ������ ������� /�>*:0 � �������������.�� �� ������������ �������� ,��� ��������� ������ ��������

��.� (� �?� ����������.����� � ������������� �������� /�)!� �,� +�+�+ �-����� ��+�& � 39�& ,��:02 /�0 ������������' /�0

������ � � ����� ��� ��� � ��� ������� �����1' /�0 ������ � � ����"����� ������ � � ,���' /�0 �1����� ,��� ��������- ��"���� ,���

������

*� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/ 3%<

��/� %� ���� ������ ��"

��� ���������� ��� ���"��- � ����������������� ��� �������� �� � ������� � ������� ,��� ������������� � ����� ��������� �� ������������-��� ������ � �� �� ��� ����"�� � ���� ���� ��� ��H ��������� I<&J� 7 ����� �� ���-�� ��� �������������������� � ����� ���������� �,� �-��� � ������������ �������� ��� �)! ���� ,��� ��������2������������ �������� ������� �- �,� +�+�+�-���� �� ������������ �������� ������� �-����. .������� �� ��� ���-����� ��� ���� �,������������ �������� ���� (&&�+ �� 3&&&�+�,��� ������� ��� ���������� ��� ���"��- � ������������ �� �������� � ����� >� ��� ���������������� ���� ����������� �� (&&�+ �1����� "��-��, ��� ���"��-� �������� ������� �����������.���- ��� ���������� ��� ���"��- � ������� ��������� �� (&&�+ � � ���� �� ��"� �- �A ��� ���� ��� ���"��- � ������� ��������� �� 3&&&�+���� ��������� ������� �- ����������� ��3&&&�+ ���, � ������ ������� � ���������� ���� ���"��- /3�3&�3�3> ��3 ���30 ,��� ������� �� ������������ ��������� �� (&&�+ /<�3� 3&�<�8�(�3&�< ��3 ���30� ��� ������� � ��� ���"��- ,����������. ����������� �������� �� �� ������ ����� ����� ����"�� � "������� � ���� .�� �� I<3J���� ��� ���"��- � ��� ������� �������� ��3&&&�+ ���"�� ��� �1������ � � ��.� ��.��� �����������"��- ���,�� ��� ����� .�� ������������ ���� .�� � ��� ������� �����1� ���� ���������� ,��� ��� �?� �����"����� /������

<�>0� ����� > ���� ���,� ��� ��� ���"��- "�� ���������� �� ����� ��������� � ���������� ������ ���"��- � ��� ��������� ������� �� 3&&&�+ ������������ �� ���� ���� ��� �- ������K���.��� ��� I<%J �� � ����� ������� ������� �-�����. � ������� �������� ,��� ���� ��� ���������,�� �- ����������� �� 3&&&�+� 7 ����������� ����� ������� �������� ���� �� ����������� 3&&&�+ ���,� � ��� ���"��- � ��� ����� ������ ���� ��� �� ����� ����� "����� � ������I<<J� � � � �� ��,�� ��� ���� � .������� ������������� ����������� )�"���������� ����������� ��� ���"����� � ��� � 3 ��3 ���3 ��.�� ��� S���� �� ��������������� ������������

� �����������

� ������ �� �� ��� ���������� � ����"����������������� ���� ��� �������� ,�� ��"�������7� ��� ��� ��� ����,�. �����2 /�0 �����.���� ���� ������� � ������� ,��� � ���-����� ��� ���'/�0 ����"�� � �1���� ��� ��� �- ����. ��������.���� �������' /�0 � ��. /3>&�+0 �� ��-��. /3%&�+0 ��� �����.���� �������' /�0 ������������ � ��� � ��� ������� � )% ���������� ��� � ��� ��.� � (&&�3&&&�+ �� /�0����"���� � ��� ��������� ������� �- �����/(&&�+� %> ,��:0 �� �- 6+�%�

��B�. ��� ���� � ��� ����� ����� � ������������� ��� ���� ��� ��� ,��� ������� ,��� �)!�� ����� ���� ����� � �������� ,��� 39 ,��: �

����� >

?������� ��� ���"��- � �������� ��������� � ���������

+���� �������� +�������������� ?��������� ��� ��

��"��- /��3 ���30

!������

+���� ���� ���� *+ /�+0 5+ /:+0

+������������ �������� �)! /89 ,��:0 (&& 39�# <�3� 3&�< ���� ,��B

�)! /89 ,��:0 3&&& 39�8 3�3> ���� ,��B

�)! />& ,��:0��� (&& #�> 8�(� 3&�< ���� ,��B

�)! />& ,��:0��� 3&&& *�( 3�3& ���� ,��B

+��� ��� ����� *&& � &�< I<%J

+��� ��� ����� 3&&& 3&& 3�8 I<%J

������ � ����� � � 3&& 3�9>�%�3< I<<J

+���������� ��������� � %8&& � >3< I<9J

+�+C?��1- +�������� � %8&& 3&& 9>& I<9J

�������� � � 9&&�*(> I<>J

��������� / � 8 ��0�

3%9 *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/

����� ,�� ������� ,��� ���� ���-��� /�,� +�+�+ �-����' ���-��� ����������� 89 ,��:0�

7 ����� �� ����� � ���� ����� ������� ����"�� ��� �������� ��� ����,�. ������ �� ,�������������2 /�0 ����"�� � �1���� �����.���.��� ��� �- ����. />&&& ���0 ������ � ������,�.' /�0 ��@ ����� � ��� ���������� ��"�������- � ��� ���-����� ��� ��� �� �����.����� �������� �� �� "�� �� ���� �� �� ��� ��.��;������� � ��� ��� ��� ��� ��� ������� � ���������

��� ��������� ����� ,�� � � �� �� ������- ������� ��� � ��� ��"����� �� .�� ��� /�3&�%& ��0 �� �� � ������� � � ;�� ��"���. ���,���� � ��� ������� �������� 7� ,�� ������������� ��� � *>: � ��� ��������� ����� �� � ��������� ��"����� � ��� ������� � ��������

��� ������"���� ������������ �����������, � ��.� ��������� "�� �� /&�<% ��< .�30 ,���� "��- ����, �������- /�3 �0� ����� ����"����/%& ,��:0 ���� ��� � ,����. � ��� ������������ ����,� ��������� ,��� ��������� "�� ��� ���� � &�> ��< .�3 �� �?� � ���� ����� ���� � 3>&& �% .�3 �� �� �������� +������� �����"���� ,��� 6+�% �������� ��� ����� -���� � ����� �� ����� �- ��.�;��� .��,�� � �������������- ,��� ������� �� ��� ��������� �������,������ ��� ��-����� ����"���� �����

��� ������������ �������� �1����� � ���������� ����.��� ,���� �� ��.��� ��� ���� � ������ ����������

��� ���������� ��� ���"��- � ��� ������������������ �� (&&�+ �� ��, /<�3� 3&�<�8�(�3&�< ��3 ���30� ,������ ��� ��������� ����������� 3&&&�+ �1����� ��� ���"����� � ��� ��.� �3�3&�3�3> ��3 ���3� ,���� ��� ��.� �� .� ����������������� ������������

�������� �������

��� � ����� ,� �� ��B� �� .���� ��- ��B�,����.� ��� ;����� � ����� ��� �?G?! /3�G#(�38<80 �� 4�������������� ��� +��������� �� M�,� �� ��B� �� ���B G�� G��� )�"�B��� ��� ���G�������� � 7��.��� +�������- /N)?G�����0 �� �������. �?� ���� ������ �� G��G� +�K������������ �� G�� ?� �������� ��� ���

G�������� � 7��.��� +�������- /N�"� ��������� ����0 �� �������. ��� ���"��- ����� �������

����������

I3J ��P� 4��"���� N5� 7��� N� ����� �� 9�&<3�%#%� %3 $ �

3#((�

I%J �� 5������B� L� ������� 4� ������.� 4������ �B���

�.����������� N� ����� �� 9�%&8�&(*� < $ � 3#*&�

I<J L��� ���B����� +���. 7��� N� ����� �� >�9*(�#3(� <&

$� ��- 3##8�

I9J L��� ���B����� ��G� ������ ���� G�,��� +���. 7��� N�

����� �� >�9**�&%<� <& $� ��- 3##8�

I>J L��� ���B����� +���. 7��� N� ����� �� >�8>*�<(%� 3#

� . �� 3##(�

I8J L��� ���B����� $��� ����� +���. 7��� N� ����� ��

>�((8�<*>� ( $ �- 3##*�

I(J ��L� ����� !� +������ $��� ������ �� N�"������� �

T ���� �� ������!�"������� N� ����� �� 9�###�<<&� 3%

����� 3##3�

I*J ?��� G�P���� 7��� P������ ��G� ������ L��� 6� ��

+���. 7��� N� ����� �� >�<>8�*>%� 3* 5������ 3##9�

I#J ?��� G�P���� L��� ���B����� $��� ����� L��� ����������

+���. 7��� N� ����� �� >�>#(�83(� %* $� ��- 3##(�

I3&J ?�?� 4 �B�� N� ����� �� <�*#>�9%3� ( $� ��- 3#(>�

I33J ��� ���. ��� �� L�����@� $��� �� ��@� ?1����� ���

������� �� ���.��� � ? �������#*� ������� �.� 3##*�

��� 39(�39*�

I3%J ��� ���. ��� ���G� ������� N�"�����- � G���� 3###�

I3<J U�P� ��.� �� ���� $�P� M�������� ?1����� ��������� ��

���.��� � +����##� %9�� ������ +������ �

+����� +��������� 3###� ��� 9>&�9>3�

I39J ���� G�,��� L��� ���B����� �� ���� +���. 7��� N�

����� �� >�##*�<%*� ( G������� 3###�

I3>J ���� +������� ���� ��. ��� 4!7 7��� N� ����� ��

>�&<(�(#3� 8 � . �� 3##3�

I38J �� L��@� ������� ���� ��� ������� L��� !��� !��� ��

L��� !��� $� ���� +����� 8( /3##30 3�

I3(J L��� !��� !��� �� L��� !��� ��L� ������� P�

L�� ����-�� ���� �� �� ����� +����� 8% /3##&0 3#�

I3*J ���� ��� �������� �� G�"�� !�@ � L��� !��� !��� ����

���"�����-� �� L��� !��� $� ���� +����� (* /3##<0 3#�

I3#J ?� ��������� $�P� ���KH �K� �� ������ $� ������K� G�

+�K������������� �� P������������ ?1����� ���������

�� ���.��� � +����##� %9�� ������ +������ �

+����� +��������� 3###� ��� 8&*�8&#�

I%&J ���� $�B��� L� L�,�� ��� ���-����� +�����2 +����

������ ����� �� +���� +������.� N�"�����- ������

+������.�� 3#(8� ��� 33�<> /+������ %0�

I%3J G�M� ����B� 6������ ����� ��� ���"��� L��.��� ��������

3#*9� �� 8<8�

I%%J �� ������� ���� � ������ G��� )�"�B���� +���� <*

/%&&&0 %38(�

I%<J ��L� !- � 4� $�� G� ���-� )� � ����� �� ?��� �.���

+���� <3 /3##<0 *93�*9%�

*� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/ 3%>

I%9J ��M� ��,������ ��P� ���,���� ��?� ��)����� ����

� ���� � �� �������� ������� <9 /3##<0 3<(�

I%>J G� ���-� G�G� ?���� �� ?��� �.��� ?1����� ���������

�� ���.��� � +����#>� %%� ������ +������ �

+����� �� G��.�� 3##>� ��� >&8�>&(�

I%8J ��L� !- � 4�.� ������4�.� ������ %% /3##&0 <9>�

I%(J ?���7� P�1� ��4� ?.���� ?"�������� �����-��� � ������

�� ����� �2 �� ?���� 4� L��K�.��� $� M���B��� /?���0�

?"�������� +����-���� M���-��+4� M������� 3##*� ��

<( /+������ 30�

I%*J $��� 7������ !� ������� $��� ��������� � �� (& /3##30

(%(�

I%#J !�+� ������ $��� G���� �� �����B��� ����"� +�����

������ G�BB��� )�,U��B� 3#**� �� *�

I<&J �� +���K����� $��� G����. �K� ���� !����.�� $� ����

�������� $� !�����. �K� 7�� ?.� +���� !��� <* /3###0

<((#�

I<3J L� L�������� +����� ?�������������� �� ��-���������

���� ����������� M���-� )�,U��B� 3#**� �� (< /+������ %0�

I<%J $��� ������K���.�� G� +�K������������� �� P������

������ ?� ��������� $�P� ���KH �K� +���� <8 /3##*0 3&&<�

I<<J ?!� G��� ������ ��������� �� ��������� +����������

����2CC,,,���.������������� %&&&�

I<9J ��$� !�,�� ��+� � ���� ��P� �����B� G��� G�"����

+����##� %9�� ������ +������ � +����� +����

������ 3###� ��� 89&�893�

I<>J M�4� ���1� �� ���������� �� +�������������� � ���������

���� �������� 7��� ��1��� 3#*(� �� #&�

3%8 *� +����������,� � �� � )��������� �� ) �������� )� ���� -� �'��(� ((�.('/


Recommended